汞污染土壤化学稳定化修复研究

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鉴于土壤汞污染已严重危及人类健康和生态环境的客观窘境及《土壤污染防治行动计划》提出污染土壤治理与修复的迫切要求,汞污染土壤修复日益成为当前环境科学领域的研究热点,既富前瞻性又极具深刻现实意义。本文在评述土壤汞污染概况及其修复研究进展的基础之上,以FeS和CaSx为稳定剂,从稳定化参数优化、稳定化效果评价和稳定化机理探究三方面进行了化学稳定化修复研究。研究结果表明:(1)FeS最优稳定化条件:S/Hg摩尔比2.0,土壤粒径20目,稳定化pH 5.0,稳定化时间5.0 d。在最优条件下,土壤中汞的稳定化效率达99.78%。(2)CaSx最优稳定化条件:CaSx添加量为土壤质量3%,土壤粒径60目,稳定化pH 10.0,稳定化时间5.0 d。在最优条件下,土壤中汞的稳定化效率达99.91%。(3)Cl-对FeS稳定化效果影响较显著且复杂,但稳定化后土壤浸出液中汞浓度仍低于GB 5085.3-2007规定的汞限值0.10 mg/L,且最低稳定化效率为98.16%。对CaSx稳定化效果影响与其浓度相关性较强,即Cl/Hg摩尔比增大,影响增强。(4)FeS和CaSx稳定化修复后,土壤中汞的浸出率由13.571%依次降至0.032%、0.013%;浸出液中汞浓度由33.819 mg/L分别降至0.075 mg/L、0.029 mg/L,显著低于GB 5085.3-2007规定的汞限值0.10 mg/L,修复后土壤不再具有毒性浸出特征。(5)FeS和CaSx稳定化修复后,土壤中可交换态汞、碳酸盐结合态汞、铁锰氧化物结合态汞、有机结合态汞、残渣态汞依次由51.26%、20.26%、16.20%、7.53%、4.75%变为 1.16%、5.11%、16.29%、7.63%、69.81%和 0.40%、8.94%、13.16%、6.19%、71.31%,修复后土壤中残渣态汞含量显著增高;稳定化指数由0.110依次增至0.363、0.365,土壤中汞对环境的危害或潜在影响降低。(6)XRD分析表明,FeS稳定化汞后生成HgS、Fe1-xS;CaSx则为HgS、单质硫,证实二者稳定化汞的主要机理是与土壤中汞生成HgS沉淀。SEM图像显示,稳定化修复后土壤颗粒表面略变粗糙,或是稳定化pH较土壤pH苛刻,对其有一定腐蚀作用。
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