【摘 要】
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偶氮染料废水的组成复杂、难以降解,因其高色度和高毒性成为工业废水处理过程中的难题。在众多处理技术中,活化过硫酸盐作为一种新型的高级氧化技术,具有氧化性强、反应迅速快、适用范围广等优点。石墨相氮化碳是一种常见的非金属有机半导体材料,具有较大的比表面积和优异的化学稳定性,同时也具有比表面积小、光生载流子易复合、使用寿命短等缺点。为了克服这一系列的缺点,研究者常常使用金属离子掺杂的方法。铁元素一方面可以
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偶氮染料废水的组成复杂、难以降解,因其高色度和高毒性成为工业废水处理过程中的难题。在众多处理技术中,活化过硫酸盐作为一种新型的高级氧化技术,具有氧化性强、反应迅速快、适用范围广等优点。石墨相氮化碳是一种常见的非金属有机半导体材料,具有较大的比表面积和优异的化学稳定性,同时也具有比表面积小、光生载流子易复合、使用寿命短等缺点。为了克服这一系列的缺点,研究者常常使用金属离子掺杂的方法。铁元素一方面可以作为石墨相氮化碳的掺杂元素,提高光生电子和空穴分离效率,另一方面可以作为过硫酸盐激活剂,是地下水修复领域性能优越的激活材料。因此,铁掺杂石墨相氮化碳与过硫酸盐耦合联用可为偶氮染料废水处理提供新的尝试。本文以三聚氰胺与硝酸铁为原料,采用浸渍法、有氧热解法、无氧热解法等三种不同方法制备铁掺杂石墨相氮化碳（Fe-C3N4）材料。探究了Fe-C3N4材料最佳制备方法、最适制备条件,并对最优制备方法及条件下制备出了Fe-C3N4材料进行表征分析。分别研究了在黑暗和可见光条件下Fe-C3N4催化过硫酸盐去除偶氮染料的影响因素及效果,并分析了反应过程中的活性物质。结果表明:一、无氧热解法制备的Fe-C3N4具有最优的橙黄Ⅱ去除能力,且材料最稳定,具有可重复利用性;随着Fe-C3N4材料中铁含量的增加,橙黄Ⅱ的去除效果逐渐提高;Fe-C3N4材料最佳制备条件为:焙烧温度为550℃、焙烧时间为2 h、升温速率为5℃/min。二、铁掺杂石墨相氮化碳材料表征表明:铁掺杂只改变g-C3N4层状结构的层间距,不会改变g-C3N4骨架结构,在无氧条件下三聚氰胺在缩聚过程中将Fe3+还原成Fe2+。三、铁掺杂石墨相氮化碳在黑暗条件下可以催化过硫酸盐去除偶氮染料,克服了光照条件的限制。橙黄Ⅱ的去除效果与Fe-C3N4催化剂的投加量成正比,在溶液p H值为3、Fe-C3N4投加量为2 g/L、过硫酸盐与污染物的摩尔比为800:1、污染物浓度为20 mg/L、体积为200 m L时,反应时间为120 min时去除效果最好,去除率为69%。去除反应动力学更符合准二级动力学。黑暗条件下Fe-C3N4/过硫酸盐体系中SO4-?是整个反应体系中主要活性物质。四、铁掺杂石墨相氮化碳在可见光条件下催化过硫酸盐去除偶氮染料的效果更好,去除效率是黑暗条件下的1.78倍。去除效果与Fe-C3N4催化剂的投加量成正比,在溶液p H值为3、Fe-C3N4投加量为2 g/L、过硫酸盐与污染物的摩尔比为1000:1、污染物浓度为20mg/L、体积为200 m L时,反应时间为120 min时去除效果最好,去除率为90%。去除反应动力学更符合准二级动力学。可见光条件下,Fe-C3N4/过硫酸盐体系中O2-?是整个反应体系中主要的活性物质。
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