负载型双金属催化剂用于氨分解制氢

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氨分解制氢是一种有前景的燃料电池原位供氢技术。大量多相催化氨分解研究表明,金属催化剂表面氮的吸附能和氨分解活性之间存在着火山型曲线的关系,且常见的氨分解单金属催化剂表面氮的吸附能顺序为Ni<Co<Ru<Fe<Mo。其中,Ru具有最适宜的金属-氮吸附能,而通过调变Ru两边的非贵金属的摩尔比来制备有适宜N吸附能的且廉价的双金属催化剂成为氨分解研究的一个重要方向。介质阻挡放电等离子体技术能提高非贵金属催化剂的低温氨分解活性。本论文以白炭黑为载体,以非贵金属Ni、Co、Fe和Mo为活性组分制备一系列单金属催化剂(Ni、Co、Fe、Mo)和双金属催化剂(Fe-Co、Fe-Ni、Mo-Co、Mo-Ni),分别考察了它们在常规多相催化条件和等离子体催化条件下的氨分解活性,并对催化剂进行了详细的物化性质表征,得到如下结果和结论:1、常规多相催化条件下,相比于其他7种催化剂,Fe-Co双金属催化剂的氨分解活性较好,且热催化条件下Fe-Co双金属催化剂的氨分解反应表观活化能最低。对于FeCo双金属催化剂,Fe/Co摩尔比为5/5的5Fe-5Co/SiO2催化剂具有最佳的氨分解活性和可靠的稳定性。当5Fe-5Co/SiO2催化剂的床层温度为630 oC、反应空速为14400h-1时,氨气转化率达到了100%。结合X射线衍射、H2-程序升温还原和高分辨透射电子显微镜表征结果发现,在双金属催化剂5Fe-5Co/SiO2中,Co3O4(311)晶面与Fe2O3(104)晶面形成尖晶石结构CoFe2O4,该结构有利于反应过程中形成合金CoFe15.7,从而避免Fe以及Co的团聚,促进活性组分的分散。这可能是催化剂具有较好氨分解活性的原因。2、等离子体催化条件下,相比于其他7种催化剂,Fe-Ni双金属催化剂的氨分解活性较好,且等离子体催化条件下Fe-Ni双金属催化剂的氨分解反应表观活化能最低。对于Fe-Ni双金属催化剂,Fe/Ni摩尔比为6/4的6Fe-4Ni/SiO2催化剂具有最佳的氨分解活性和可靠的稳定性。当放电功率为48W、反应空速为14400h-1时,6Fe-4Ni/SiO2双金属催化剂的床层温度为550 oC,氨气转化率达到了99.3%。结合X射线衍射、H2-程序升温还原和高分辨透射电子显微镜表征结果发现,在双金属催化剂6Fe-4Ni/SiO2中,NiO(200)晶面可与Fe2O3(104)晶面形成尖晶石结构NiFe2O4,该结构避免Fe2O3的凝聚。另外该催化剂中Fe和Ni在氨分解反应过程中容易维持在金属态,吸附的N原子较容易脱附。这可能是催化剂具有最好氨分解活性的原因。3、通过比较热催化、等离子体以及等离子体催化条件下的氨分解转化率,发现介质阻挡放电等离子体与多相催化剂之间有显著的协同效应。Fe、Co、Ni和Mo四种单金属催化剂中Co/SiO2催化剂与等离子体的氨分解协同能力较强;摩尔比为1:1的Fe-Co、Fe-Ni、Co-Mo、Ni-Mo四种双金属催化剂中5Fe-5Ni/SiO2催化剂与等离子体的氨分解协同能力较强。等离子体的存在显著地将5Fe-5Ni催化剂表面氨分解反应表观活化能从71.7 k J/mol降低到61.7 k J/mol,这可能是其与等离子体具有较强氨分解协同能力的原因。
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