5d过渡金属如锇，具有高熔点和高的体弹性模量，其形成的化合物和合金具有超硬和耐磨的特性，已在超硬材料和合金强化等方面得到广泛的应用。本文运用基于密度泛函理论的第一性原理量子化学方法，运用Dmol3程序，优化了Os_n（n=11¹6）团簇以及（OsH₂）_n（n=1⁵）团簇的几何结构，得出了它们的稳定构型，研究了它们的基态结构的物理化学性能，其内容及主要结果如下：（1）首先采用第一性原理中的广义梯度近似交换关联能函数（GGA），对Os_n（n=11¹6）团簇的各种可能的构型进行几何参数全优化，得出了它们的基态构型；并对基态构型的平均结合能、二阶差分、能隙进行了分析，发现其基态结构的稳定性表现出明显的“奇-偶”振荡效应，原子数为偶数的团簇比奇数的稳定性高，且随着原子个数的增多，团簇的热力学稳定性越来越高。（2）在获得Os_n（n=11¹6）团簇基态结构的基础上，对Os_n（n=11¹6）团簇基态结构的物理化学性质作了深入分析。在磁性方面，通过电子自旋密度图和态密度图揭示了Os_n（n=11-16）团簇磁性的主要来源。且在所有的基态结构中，Os12团簇发生“磁矩猝灭”的现象，其他团簇中铁磁性耦合与反铁磁性耦合并存；我们也分析Os_n（n=11¹6）团簇的红外振动光谱特征频率的振动模式。（3）在获得（OsH₂）_n（n=1⁵）团簇基态结构的基础上，对（OsH₂）_n（n=1⁵）团簇基态结构的平均结合能、二阶差分、磁性，以及电荷进行了仔细的分析。在磁性方面，OsH₂与（OsH₂）2的总磁矩都为2μB，其他基态团簇的总磁矩都为0，这是由于氢原子的电子与锇原子中的孤立电子相互配对的结果，当n增大到一定值时，锇原子的孤立电子完全配对，便出现了磁矩淬灭现象。当n小于等于4时，电子是从锇上迁移到氢原子上；n为5时，（OsH₂）_n（n=1⁵）基态团簇的氢原子与锇原子都既有得电子的又有失去电子的，但是锇原子仍然以失去电子为主。