高性能碳基二氧化碳吸附材料的合成与应用研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhuzihai
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碳材料在二氧化碳(CO2)捕获方面的应用已经引起了国内外研究学者的广泛关注,而活性炭因其发达的孔道结构、较大的比表面积、稳定的化学和热力学性质受到了研究者的喜爱。目前活性炭的制备方法很多,但就目前而言最为广泛应用的方法是KOH物理混合活化法。然而采用KOH活化存在一系列的问题,如KOH用量大、活化剂分布不均匀、难以保持活性炭前驱体形貌、对设备腐蚀严重、所制活性炭在低压(0.15 bar)下对CO2吸附效果差等问题。  而采用离子交换的方式,可以实现活化剂均匀的分散,为此在本课题中,首先采用离子交换树脂为前驱体,经过KOH溶液处理,使K+成功均匀引入树脂骨架中,再经过高温热处理,探究不同温度下K+的活化效果,最终制备出对CO2具有良好吸附效果的活性炭材料。实验探究发现,通过该方法不仅可以使K+均匀分散至活性炭前驱体中,而且K+在后续高温热处理中起到了良好的活化效果,使碳材料具有丰富的织构性质,展现出了良好的CO2吸附性能,且与传统KOH活化方法制备活性炭相比具有明显的优势。同时在实验中发现,通过该方法可使活性炭材料保持其前驱体原有的球形颗粒,为该活性炭的应用提供了良好的前景。  为了进一步探究K+的存在对活性炭制备及CO2吸附的影响,在本课题中,采用一锅法合成了介孔碳,经过不同温度强酸氧化、KOH溶液处理等一系列工艺后,最终成功将K+均匀的引入碳材料中,再经高温热处理后不仅获得了K掺杂碳材料,还可制取高性能活性炭材料。在该部分工作中可以通过调控氧化条件来有效控制K+的引入量,进而获取不同K含量的K掺杂碳材料,通过对实验的优化,获得了在25℃、0.15 bar条件下对CO2具有吸附效果(5.9 wt.%)的钾掺杂碳材料,另一方面,若使用稀盐酸将所有的钾物种全部移除,则能够获取具有较高比表面的活性炭材料,比表面积最大可达到1182 m2/g,同时在25℃、1 bar条件下展现了良好的CO2吸附性能(吸附量达到15.8 wt.%)。  通过对本课题的研究发现,K+的均匀分散对前驱体材料具有更好的活化作用,打破了现有KOH活化思路。同时发现K+的存在使材料在低压下的CO2吸附性能显著提高,且可以通过调控对碳材料的氧化条件有效地控制K+的引入量,进而调控K掺杂碳材料K+的含量,该制备K掺杂碳材料的方法为以后低压CO2吸附剂的合成提供了新的思路。
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