脉冲激光沉积法外延生长大面积AlN单晶薄膜及其生长机理研究

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AlN薄膜由于具有宽带隙(6.2eV)、高表面声波速率、高热导率、以及高化学和热稳定性等优异的性质,可广泛应用于紫外和深紫外发光器件、表面声波器件等领域。然而,要大幅度提高AlN基器件的效率,单晶AlN薄膜的应用势在必行。与此同时,要使AlN基器件实现广泛应用、同时制造成本得以降低,则要求实现在大面积低成本的衬底上外延生长AlN单晶薄膜。目前外延生长AlN单晶薄膜的衬底众多,其中产业化衬底主要有蓝宝石(-Al2O3)和硅(Si)。相比较而言,Si具有比-Al2O3更高的热导率。外延生长AlN单晶薄膜常用的方法有金属有机化合物气相沉积(Metal-organic Chemical VaporDeposition, MOCVD)及分子束外延(Molecular Beam Epitaxy, MBE)。其中,MOCVD在高温下存在不可逆TMAl-NH3预反应;MBE对真空度的要求高且存在界面反应。相比较而言,脉冲激光沉积(Pulsed Laser Deposition, PLD)则可很好解决上述问题。PLD采用高能激光烧蚀靶材,可以在低温下、低真空度下进行外延生长突变异质结界面的单晶薄膜,不存在预反应,灵活性强。因此,本文将采用PLD法在2英寸大面积-Al2O3及Si衬底上外延生长AlN单晶薄膜。但是,PLD外延生长薄膜时由于烧蚀粒子具有强方向性,难以形成大面积均匀性薄膜;同时少有人对PLD外延AlN单晶薄膜的生长机理进行系统地分析研究。针对以上现状,我们将研究PLD法在直径为2英寸的大面积-Al2O3及Si衬底上制备高均匀性AlN单晶薄膜,并深入讨论PLD法外延AlN薄膜的缺陷形成机制与生长机理。论文主要研究内容和结论如下:首先,论文研究了在-Al2O3衬底上PLD工艺参数包括生长气压、激光频率、衬底温度、氮化工艺、等离子体氮源对AlN薄膜晶体质量和表面形貌的影响,从而获得了最优工艺参数。在最优条件下,我们实现了AlN单晶薄膜在-Al2O3衬底上的低温外延生长,这是由于烧蚀粒子吸收了激光能量后具有高能的特点,可以在低温衬底上快速迁移和扩散。论文还研究了-Al2O3衬底与AlN薄膜之间的外延关系、界面层特性、以及失配应力。由于PLD高能脉冲沉积作用以及氮化作用抑制了界面反应,我们制备出了近乎零界面层的AlN单晶薄膜。另外论文深入分析了PLD在-Al2O3衬底上外延AlN薄膜的位错形成原因及PLD的外延生长机理。由于AlN与-Al2O3衬底之间存在13.3%晶格失配度,薄膜生长过程中岛间合并时界面处将产生大量位错来释放应力。采用PLD法外延AlN薄膜是二维层状生长模式,因为PLD具有高能和脉冲双重效应,高能效应使得粒子易克服能量势垒,有利于粒子的层间扩散和沿岛扩散;脉冲效应使得粒子在脉冲间断时有足够的弛豫时间扩散迁移到平衡位置,都有利于薄膜的二维层状生长。其次,本文借鉴α-Al2O3衬底上的最优PLD工艺参数,实现了在Si(111)衬底上AlN单晶薄膜的外延生长。同时,论文分析了Si衬底与AlN薄膜之间的外延关系、界面层特性、以及失配应力。在最优PLD条件下,我们在Si (111)衬底上外延也生长了突变界面AlN单晶薄膜,通过高分辨透射电镜表征发现界面十分清晰,尖锐突变,没有产生前人所报道的非晶SiNx层。这主要是由于PLD的预烧蚀作用以及使用了AlN陶瓷靶,降低了衬底Si原子与活性N反应的概率,抑制了Si-N间界面反应。而非最优条件下由于Si在高温下较活泼,AlN/Si (111)界面处Si和AlN相互扩散与渗透,导致两者结合生成AlSiN层,使得AlN薄膜中出现高密度的缺陷。最后,本文分别在2英寸的α-Al2O3及Si衬底上采用PLD成功制备了高均匀性的AlN单晶薄膜。研究发现,采用变速激光扫描方式外延生长AlN薄膜时,薄膜的厚度均匀性均方根偏差仅为4.3%左右。这主要是由于变速激光扫描方式改变了羽辉的空间分布,从而改变了激光烧蚀粒子到达衬底的位置和入射方向,最终获得大面积均匀性薄膜。与此同时,靶基距对羽辉尺寸和等离子体粒子密度分布有影响。生长速度和烧蚀特点随着靶基距而改变,导致薄膜的厚度及其均匀性发生改变。本论文实现了在α-Al2O3及Si衬底上制备了陡峭界面的大面积高均匀性的AlN单晶薄膜,为AlN基器件效率的提高、制造成本的降低提供了重要的应用基础;与此同时,通过深入讨论PLD法外延AlN薄膜的缺陷形成机制与生长机理,还为大面积高质量AlN单晶薄膜的制备提供了重要的理论参考。
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