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由于高能物理实验、核医学成像的迫切需要,具有高密度和快衰减特性的闪烁晶体日益受到重视。在稀土钽酸盐RETaO4(RE=Gd,Lu)中,含有原子序数大的稀土和Ta,因而具有高的密度,且化学性质稳定,对X射线具有良好的吸收,因此具有作为重闪烁体的潜力。尤其是GdTaO4晶体,已经被证明是一种很有希望的闪烁晶体,其密度和光产额均高于PbWO4晶体,并且可通过提拉法生长大尺寸高质量的晶体。本文研究了分别以LuTaO4和GdTaO4为基质,掺杂Nd、La、Sc、Y等离子对其结构、发光、及衰减特性的影响,以探索稀土钽酸盐闪烁体,改进其性能。另外,研究了大尺寸Nd∶GdTaO4、Nd,Y∶GdTaO4、Nd,Lu∶GdTaO4的提拉法晶体生长技术,对Nd∶GdTaO4和Nd,Y∶GdTaO4的激光性能进行了表征,为这类晶体作为高密度闪烁体、激光晶体的应用奠定了重要基础。 主要的研究内容和结果如下: 一、采用高温固相法制备了Nd-La和Nd-Sc共掺杂LuTaO4粉体,研究了它们的发光性能。结果表明,共掺杂LuTaO4粉体均表现出Nd3+离子的特征发光。通过La3+离子和Sc3+离子的掺杂,(1at.%)Nd∶LuTaO4的419nm荧光寿命由261.1ns分别降到211ns和163ns,并且随着La3+离子的增加,荧光寿命逐渐变长,随着Sc3+离子的增加,荧光寿命逐渐减小。另外,研究发现,(1at.%)Nd∶LaTaO4的荧光寿命为59.5ns,(1at.%)Nd∶ScTaO4的荧光寿命为86ns,是有潜力的快衰减闪烁体材料,有待于进一步探索。 二、采用提拉法成功生长出完整、优质的Nd∶GdTaO4、Nd,Y∶GdTaO4、Nd,Lu∶GdTaO4晶体,研究了晶体的光致发光、X射线发光、闪烁衰减等特性。发现晶体在355nm激发下,最强荧光峰位于417nm附近,对应Nd3+离子4D3/2→4I13/2跃迁。Nd∶GdTaO4在355nm激发下,417nm发射的衰减时间和所占比例分别为20.7ns,7.73%和496ns,92.27%。快成分可能是缺陷发光导致的,慢成分来自于Nd3+离子4f能级跃迁4D3/2→4I13/2。Nd∶Gd/YTaO4、Nd∶GdLu0.02TaO4、Nd∶GdLu0.1TaO4晶体的荧光寿命比Nd∶GdTaO4晶体均有所缩短。 三、在X射线激发下,Nd∶GdTaO4的辐射发光包含Nd3+离子的4f跃迁和纯GdTaO4基质的发光。在Nd,Y,Lu掺杂GdTaO4晶体中,Nd∶GdLu0.1TaO4晶体的绝对光产额最高,约为PbWO4晶体的三分之一,而纯GdTaO4晶体的绝对光产额约为PbWO4晶体的三倍,因此掺杂GdTaO4晶体的绝对光产额比未掺杂GdTaO4晶体有所降低。 四、 Nd∶GdTaO4晶体在γ射线激发下的闪烁寿命为46.4ns和1199.7ns,比例分别为48%和52%,与纯GdTaO4的闪烁寿命为72.6ns(9.5%)和1236.2ns(90.5%)相比,Nd∶GdTaO4具有更快的闪烁寿命,且快成分比例明显增加。 五、研究了Nd∶GdTaO4和Nd,Y∶GdTaO4晶体的近红外吸收光谱和发射光谱,计算了它们的跃迁线强、振子强度、跃迁几率、荧光寿命、吸收系数、吸收截面、受激发射截面等重要光学参数。研究表明,Nd∶GdTaO4晶体是一种性能优良的LD泵浦固体激光增益介质;Nd∶Gd/YTaO4晶体具有较宽的吸收和发射光谱以及较强储能本领,较有利于发展全固态调Q和超短脉冲激光。 六、采用LD纵向泵浦谐振腔型结构,利用平平腔结构实现了Nd∶GdTaO4和Nd,Y∶GdTaO4晶体1066 nm的激光输出。在输出镜透过率为5.2%时,Nd∶GdTaO4晶体的激光阈值为0.339W,最大输出功率2.5W,最大光光转换效率为34.6%激光斜效率为36%;Nd∶Gd/YTaO4晶体的激光阈值为0.438W,最大输出功率为2.37W,光光转换效率为36.5%,斜效率为38%。 七、表征了Nd∶GdTaO4和Nd∶Gd/YTaO4晶体的基本物理性能,包括密度、比热、热膨胀系数、热扩散系数、热导率等,并对这些性质随温度的变化规律进行了分析。研究表明,晶体的热学性质具有各向异性,在晶体生长和应用中需要考虑这方面的影响。 本论文工作为发展新型高密度闪烁体和新型激光晶体提供了新的途径和参考。