成都市不同类型区域大气细颗粒物污染特征

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当前,四川盆地灰霾污染严重,污染事件频繁发生。由于其特殊的地形和气候特征,四川盆地灰霾通常呈现出其独有的污染特性和形成机制。PM2.5是引发灰霾污染的关键物种,对其进行全面且深入的了解对于灰霾形成机制研究和污染减排具有重要意义。然而,以往对于该地的多数相关研究主要是基于单站点或单一季节的短期研究,基于这些结果很难对污染的整体特征进行全面了解。为进一步对四川盆地灰霾污染进行全面研究,本研究选取四川省成都市两个不同类型区域为研究对象,使用同型号采样设备分别对典型市中心(九里站)和城郊站点(犀浦站)的大气PM2.5进行了长期观测研究,对其主要化学组分,即碳质组分和水溶性无机离子进行了全面测定,并对各组分季节特征、昼夜变化、来源、形成机制及传输贡献等进行了全面分析。此外,为进一步对灰霾演化过程进行深入分析,使用大气细颗粒物水溶性无机组分及气态前体物在线监测设备(GAC-IC)对九里站夏季和冬季大气中的重点气态污染物和水溶性无机离子进行了高时间分辨率连续观测。结果发现:九里站PM2.5年均浓度为109.2±76.5μg/m3,犀浦站为130.3±83.0μg/m3,两个站点全年样品的PM2.5值有60%以上超过《环境空气质量标准》(GB3095-2012)的二级标准(75μg/m3)。有机物(Organic Matter,OM)和二次无机颗粒物(SNA:NH4+,NO3-和SO42-)分别为碳质组分和水溶性无机离子(Water Soluble Inorganic Ions,WSIIs)的主导物种,也是重污染形成的关键因子,其中OM为犀浦站主导污染物,SNA为九里站主导污染物。大多数污染物具有鲜明的季节差异性,呈现冬季高,夏季低的现象,这与不同季节气象条件、排放源和污染物形成机制差异密切相关。有机碳(Organic Carbon,OC)与元素碳(Elemental Carbon,EC)的相关性分析可知,九里站的碳质气溶胶来源更为复杂,二次有机碳(Secondary Organic Carbon,SOC)是两个站OC的重要组成。NO3-/SO42-结果显示,夏季固定源贡献重大,而移动源在冬季则强于固定源。在重污染时期,PM2.5浓度增长可达6倍,OM与SNA增长幅度巨大,两者对PM2.5的贡献均超过30%。正定矩阵因子(Positive definite Matrix Factor analysis,PMF)源解析结果表明,两个站点污染物均有5种来源,分别为综合碳源、柴油车排放、二次气溶胶、生物质燃烧和道路扬尘,其中二次气溶胶为九里的主导污染源,综合碳源排放是犀浦主导污染源。GAC-IC的研究结果表明,SO42-和NO3-分别是夏、冬季SNA的主导组分,两季节分别占SNA的37.7%和59.7%;夏季光化学反应和液相氧化反应共同促进SO42-的大量产生,冬季高浓度的前体物和较低的气温使得NO3-大量形成且稳定存在;气象因子对各化学组分日变化影响重大。冬季污染过程中,各水溶性无机离子组分及气态前体物的浓度均显著上升,充足的气态前体物和有利于硝酸盐产生的气象条件使得NO3-在重污染形成中贡献重大。成都市夏、冬季的气团来向差异显著,夏季各聚类(除聚类2)对应的WSIIs以SO42-为主导(32%-33%),而冬季以NO3-为主导(47%-55%);成都市东部和南部地区的近距离低空传输对其夏、冬季PM2.5污染贡献重大。
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