MCM-41负载双齿氮钯(Ⅱ)配合物催化有机铋、铟和有机卤化物的碳—碳偶联反应研究

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将MCM-41与3-(2-氨乙基氨基)丙基三甲氧基缩合固载,经三甲基氯硅烷硅化后,制得了双氮功能化的介孔材料MCM-41-2N。后者与Pd(OAc)2反应,制备了MCM-41负载双齿氮钯(II)配合物(MCM-41-2N-Pd(OAc)2)。研究了在MCM-41-2N-Pd(OAc)2催化下,芳基铋和碘代芳烃在CO常压下发生的羰基化交叉偶联反应,结果表明,该催化剂具有很高的催化活性和选择性。通过回收实验发现,负载双齿氮钯催化剂易与产物分离,通过简单回收处理后可循环使用多次,其活性基本保持不变。通过MCM-41与3-氨丙基三乙氧基硅烷缩合固载,接着用三甲基氯硅烷硅化后合成了氨基功能化的MCM-41介孔材料(MCM-41-NH2),后者与2-吡啶甲醛缩合,制得了含席夫碱和吡啶结构的MCM-41介孔材料(MCM-41-N,N),然后用制得的配体与醋酸钯反应,制备了MCM-41负载双齿氮钯(II)配合物(MCM-41-N,N-Pd(OAc)2)。研究了在MCM-41-N,N-Pd(OAc)2催化下,芳基卤化物、芳酰氯和有机铟之间的交叉偶联反应,以及有机铟与芳基卤化物在一个大气压的CO存在下发生的羰基化交叉偶联反应,较高产率地合成目标偶联产物。结果表明:该负载型双齿氮钯配合物具有较高的催化活性,且回收再用多次其活性基本保持不变。
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