发展安全、高效的锂离子电池是解决我国环境和能源危机的重要途径,也是实现电能资源合理配置和产业升级的必由之路。MoS2等过渡金属硫族化合物（TMCs）通常具有转换-赝电容协同嵌锂（吸附）机制,且片状结构能够缓冲充放电过程中的体积变化,是一类优良的锂离子电池负极材料,但循环稳定性差是其现阶段亟待解决的首要问题。一般认为,导电性差和体积膨胀率高导致了循环寿命问题。由于MoS2的失效机制缺乏更加系统的研究,因此很多改性策略的效果有限,长周期循环性能等关键指标仍有较大提升空间。磁控溅射法制备的TMCs薄膜生长均匀、重复性强、纯度高、无杂质相引入,是研究材料失效问题的重要方法。因此,本论文以主要以磁控溅射法制备的MoS2薄膜材料作为研究对象,以多种离位（ex-situ）测试方法为研究手段,通过对MoS2的生长结构调控、与集流体间界面的优化、较长循环过程中活性物质内部微观结构的演化,揭示了MoS2等TMCs在常用铜集流体上的腐蚀失效机制和在耐硫腐蚀集流体上的结构演化失效机制,为MoS2的性能优化提供了理论依据。基于上述失效机制,本文对磁控溅射法制备的MoS2进行了改性研究,取得的主要研究成果如下:采用磁控溅射法在钛（Ti）集流体上制备了不同孔隙率的MoS2样品。电化学性能测试结果表明,MP-MoS2（middle porosity-MoS2）样品具有最佳倍率性能和循环充放电性能,300周期后充放电容量分别为1136和1157 m Ah/g,库伦效率仍高达98.19%。采用相同工艺参数在不锈钢片上进行验证实验,测试结果表明不锈钢片上MP-MoS2也是最优性能实验组。因此,溅射功率为100 W,沉积时间1 h,反应室温度400°C是本文中优选的MoS2制备参数。采用本参数在镍（Ni）片上制备MP-MoS2样品进行充放电测试,测试数据同样保持了稳定的循环特性和良好的充放电容量。针对铜（Cu）集流体上剧烈的容量衰减问题,采用磁控溅射法制备了Cu/TMCs电极样品,如MoS2、WS2和Fe S,揭示了TMCs中硫（S）元素与Cu集流体间腐蚀失效现象的新机制。以锂离子电池和MoS2为例,通过消耗集流体中的Cu和MoS2中的S元素,自发地生成了大量Cu2S纳米颗粒,破坏了MoS2-Li2S-S体系的结构完整性,增加了界面电阻,最终导致50周期内充放电容量降低至约200 m Ah/g。通过在Cu和MoS2薄膜之间引入Ti金属保护层,可以有效消除电池性能的快速衰减现象,实现了高容量基础上约400周期的稳定循环。采用磁控溅射法在不同集流体上制备了MP-MoS2薄膜。Ni、Ti和不锈钢集流体上的MoS2负极材料均存在充放电容量的自恢复现象,这与Mo颗粒的尺寸变化密切相关。前300周期中Mo单原子自发聚集长大,影响了Li+的迁移和电容性吸附,造成容量的剧烈下降;随后Mo氧化为MoxSy、MoxSy嵌锂形成Mo/Li2S的两个过程逐渐将粗大的Mo颗粒粉化破碎,形成较小粒径的颗粒,使电池容量显著恢复。因此,MoS2负极材料改性和优化应注重限制Mo的聚集和长大。在Ni/MoS2样品表面沉积了不同参数制备的Al2O3薄膜。随着Al2O3沉积量的增加,接触角、微区粗糙度、电化学阻抗整体呈现先下降后上升的趋势,400°C下以100 W沉积1 h的样品具有最佳的性能表现,800个周期后具有超0.50m Ah/cm~2的充放电容量,且内部Mo颗粒的团聚生长受到显著抑制。优选100 W溅射1 h的制备参数,室温条件下进行Al2O3沉积,受益于表面大量的孔洞结构,800周期中样品也表现出优异的充放电容量和循环稳定性。