化学链重整（Chemical Looping Reforming,CLR）工艺的核心是载氧体（Oxygen Carrier,OC）,其颗粒结构及理化性质直接影响其在化学链重整中的反应性能,一直是化学链重整技术研究的焦点。铁基载氧体由于不易积碳,储量大,价格低廉,被认为是最有希望工业化的载氧体。然而,在氧化-还原循环过程中,铁离子会不断地从本体向颗粒表面迁移,并在颗粒表面富集导致铁基载氧体的烧结,影响铁基载氧体的循环稳定性。近年来,研究者通过添加第二组分、复合金属氧化物和颗粒结构设计等方法来改善载氧体的性能,取得了显著效果。但大多数载氧体的设计仍然是面向固定床开发,不能直接用于流化床化学链重整。本文从与流化床化学链重整匹配的角度出发,提出了一种新的载氧体设计思路,即利用碳酸亚铁和碳酸镁的溶度积差异,通过调整聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的浓度、尿素的浓度以及反应时间调控粒径,设计并合成了一种可直接与流化床匹配的具有类核壳结构的Fe2O3/MgO载氧体。研究成果如下:（1）探究了影响类核壳结构Fe2O3/MgO载氧体形貌和粒径的关键因素,发现载氧体的球形形貌受PVP控制,粒径则与PVP和尿素的浓度以及反应时间相关:载氧体粒径与PVP和尿素的浓度成负相关,与反应时间成正相关。PVP重复单元内含有的孤对电子产生的螯合作用改变了 Fe2O3/MgO初级粒子的生长习性,小单元结构由二维板状生长转变为金字塔形生长,PVP的存在还促进了金字塔形小单元结构的自组装,使得载氧体形貌由不规则纳米团聚体结构转变为微米级球形颗粒（20～70μm）;而PVP的长链结构带来的位阻效应阻碍了晶体间的碰撞和聚集从而抑制晶体的生长速率;尿素浓度的变化则是由于影响了溶液中CO32-的过饱和度,进而影响了成核速率并最终表现在颗粒尺寸上。（2）揭示了类核壳结构Fe2O3/MgO载氧体的形成机制:在水热合成反应开始时,溶液内开始生成Fe2O3/MgO初级粒子,随着反应时间不断延长,在尿素逐渐释放碳酸根和PVP的影响下,Fe2O3/MgO初级粒子的团聚形态逐渐从不规则团聚体转变为球形颗粒,并逐渐长大;由于碳酸亚铁的溶度积远小于碳酸镁,因此形成了铁元素主要集中在颗粒球体中心,而镁元素主要包裹在外的类核壳式的颗粒结构。反应过程中形成的初级粒子与PVP的长链结合在一起,在较短的反应时间内形成为不规则固体,随着时间延长被PVP诱导逐渐转变为由金字塔小单元自组装而成的大粒径球形结构。（3）以化学链甲烷干重整为模型反应,对合成的类核壳结构Fe2O3/MgO载氧体进行了氧化-还原循环稳定性评价,结果表明,该铁基载氧体由于具有独特的类核壳结构,外层大量的镁元素占据了铁元素的可迁移空位,能够抑制铁元素由于浓度梯度导致的外扩散,从而抑制铁元素在载氧体颗粒表面的富集,因而具有比普通浸渍法制备的载氧体更强的抗烧结性和更好的循环稳定性。（4）比较不同Fe含量载氧体,发现低Fe含量的类核壳载氧体由于晶粒尺寸较小,具有更好的反应性和循环稳定性。这是因为当类核壳载氧体中Fe2O3含量较少时,Fe2O3晶粒的分布更加分散,在氧化-还原循环过程中更不容易团聚或者形成的团聚体更小,尤其是在球体颗粒中心Fe2O3含量较高的位置,这一现象更加明显。