两性聚乙烯胺基磁性吸附材料的制备及性能研究

来源 :齐鲁工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ghtianli
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  首先通过化学共沉淀法制备磁性纳米Fe3O4粒子,然后以铝离子为交联剂,将不同质量的PVAm固载于磁性Fe3O4表面,制备磁性Fe3O4@PVAm-Al吸附材料。使用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)、热失重分析仪(TGA)、X射线光电子能谱仪(XPS)以及振动样品磁强计(VSM)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)对其结构及性能进行表征。与Fe3O4相比,Fe3O4@PVAm-Al的XRD谱图在2θ角15-25°的位置出现新的衍射峰,红外光谱在波数3447(N-H),1657(C=O)及1106(C-N)cm-1处出现了新的吸收峰,XPS图谱399.5eV处出现了N1s的特征峰。当PVAm/Fe3O4的质量比分别为0∶1、2.5∶1、3.75∶1和5∶1时,Fe3O4@PVAm-Al的热失重率分别为3.89%、32.38%、40.45%和56.55%,饱和磁场强度分别为44.08、32.65、22.64及18.52emu/g。SEM结果表明,PVAm/Fe3O4的质量比为5∶1时的产物(Fe3O4@P-NH2-3)平均粒径由19.68±3.85nm(Fe3O4)提升至24.27±3.52nm。上述分析均表明,PVAm成功固载于磁性Fe3O4表面,得到新型磁响应型吸附材料Fe3O4@PVAm-Al。
  吸附实验结果表明,Fe3O4纳米颗粒对AYG的吸附容量为63mg/g,经聚乙烯胺改性后Fe3O4@P-NH2-3对AYG的吸附容量大幅提升至864mg/g。当pH为3、染料初始浓度为800mg/L、温度为50℃时其平衡吸附量可达1188mg/g。吸附热力学和吸附动力学研究表明,AYG在Fe3O4@P-NH2-3上的吸附过程符合Langmuir吸附等温模型和拟二级动力学模型。经10次吸附-脱附循环使用后,Fe3O4@P-NH2-3对AYG仍具有较高的吸附容量。
  进一步使用不同质量的Zr离子为交联剂,将一定量的PVAm固载于磁性Fe3O4表面制备了磁性Fe3O4@PVAm-Zr吸附材料,并通过FT-IR、XRD、TGA、VSM、SEM及EDS等对材料的结构及性能进行表征。结果表明,Fe3O4@PVAm-Zr的红外光谱在波数3447cm-1、1106cm-1、1657cm-1出现了新的吸收峰,其XRD图谱上在15-25°的2θ角范围内出现了新的衍射峰。当PVAm/硫酸锆的质量比分别为3.35∶0.5(Fe3O4@P-Zr-1)、3.3.5∶1.0(Fe3O4@P-Zr-2)及3.35∶2.0(Fe3O4@P-Zr-3)时,Fe3O4@PVAm-Zr的热失重率分别为39.65%、36.48%和37.27%,饱和磁场强度分别为34.60、25.31及21.07emu/g。SEM分析表明,Fe3O4@P-Zr-2的平均粒径约50nm,其EDS谱图具有Fe、O、C、Zr等元素的吸收峰,上述四种元素的质量比分别为27.69%、34.81%、28.88%及4.25%。上述分析表明,实验成功制备了磁响应型纳米吸附材料Fe3O4@PVAm-Zr。
  将Fe3O4@P-Zr-2用于去除水体中的氟离子,氟离子的去除率随Fe3O4@PVAm-Zr中锆离子用量的增加而增加。氟离子初始浓度为20mg/L,在pH3-10的范围内,随着pH升高,Fe3O4@P-Zr-2对氟离子的去除率由96%降至93%。氟离子在Fe3O4@P-Zr-2上的吸附过程符合准二级动力学和Langmuir热力学模型,表明该过程为单分子层化学吸附。
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