论文部分内容阅读
本研究考察了不同载体催化剂的丙烷选择氧化性能,选定了纯硅载体SiO2和SBA-15为最佳的载体。系统研究了碱金属钾修饰前后的SiO2负载极低载量活性组份的高分散隔离活性位催化剂(K1.0)-M0.1/SiO2(K:M:Si=1.0:0.1:100,mol),SBA-15负载不同载量的Fe基(K1.0)-Fex/SBA-15和V基Vx/SBA-15催化剂,以及SBA-15上负载纯碱金属Kx/SBA-15、Me2.5/SBA-15和Rbx/SBA-15的新型催化剂的丙烷选择氧化性能,并采用N2吸附、XRD、UV-Vis、FT-IR、UV-Raman、H2-TPR、CO2-TPD和NH3-TPD等手段对样品的物化性质进行分析与表征。反应温度为500℃时,在高分散隔离活性位催化剂K1.0-Fe0.1/SiO2上进行的丙烷选择氧化反应,其含氧化合物的收率为4.99%,这是文献报道中以SiO2为载体的负载型催化剂上丙烷选择氧化反应生成含氧化合物的最高收率。在极低活性组份的Fe基K1.0-Fe0.1/SBA-15和V基V0.1/SBA-15催化剂上丙烷的氧化活性较好,对含氧化合物的选择性较高。此外,发现SBA-15负载纯碱金属催化剂是适用于丙烷选择氧化生成丙烯醛的新型催化剂体系,500℃时,在K3.0/SBA-15催化剂上含氧化合物的收率能达到4.64%,丙烯醛的收率达到3.82%,这一结果是在以SBA-15为载体的负载型催化剂上丙烷选择氧化生成丙烯醛的最高收率。最后,探讨了SBA-15负载纯碱金属Me/SBA-15催化剂上,丙烷氧化可能遵循以丙烯为中间产物的酸碱共催化机理。