镁基储氢合金具有优异的性能,在储氢能源材料中扮演着重要的角色。为了深入了解镁基储氢合金吸放氢的物理性能,镁基储氢合金结构及性质的基础研究是必要的。本文首先对镁基储氢合金研究的现状,包括氢能源、镁基储氢材料、储氢材料的研究方法进行了系统的评价。在此基础上,通过合适的结构模型并运用密度泛函理论,研究了Mg₃Pd和Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）合金的晶体结构和电子性能,分析了Mg₃Pd晶体的稳定性及合金形成能力,并预测了Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）合金吸放氢的特性。本文的主要安排如下:第一章,概述了氢能源的优越性、镁基储氢材料的优异性能和国内外研究现状,介绍了镁基储氢材料的理论研究方法。通过对镁基储氢合金应用前景和主要发展趋势的分析,确定了本文的主要研究工作。第二章,主要介绍了密度泛函理论计算软件VASP的基本理论基础、VASP软件包的结构和使用方法。第三章,针对Cu₃P结构和Na₃As结构两种类型Mg₃Pd晶体的结构模型,通过电子总能、形成热、结合能等多方面的计算,研究结果表明:Cu₃P结构类型Mg₃Pd晶体中每个原子平均电子总能、形成热、结合能都比Na₃As结构类型Mg₃Pd晶体的要低,所以Cu₃P类型Mg₃Pd晶体的结构更稳定,合金形成能力也较强。通过对比和分析两种类型Mg₃Pd晶体的电子态密度、电荷密度分布和每个原子的平均成键电子数,进一步分析和讨论了Mg₃Pd晶体的稳定性。第四章,针对元素取代Mg₂Ni合金中的部分Mg后得到Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）合金,本文计算了Mg₂Ni和Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的晶体结构。计算得到的晶格常数、键长和其它结构常数与实验值是一致的。进一步研究了Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）的电子性能和储氢性能,结果表明:Mg₂Ni合金中Al和Ti部分取代Mg形成新的合金Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）后,Mg和Al、Ti之间形成共价键,使Mg-Ni键变弱。并与Mg₂Ni合金相比较,从晶体结构特征和电子性能等方面分析预测了Mg₃MNi₂（M=Al,Ti）合金具有较低的吸、放氢温度。第五章,对本论文的工作进行归纳总结,并展望了镁基储氢合金近期内研究与开发的方向。本文的研究结果对于进一步研发镁基储氢合金提供了重要的理论依据。