【摘 要】
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高砷(As)地下水是世界范围内普遍存在的地下水问题。微生物介导下铁锰氧化物的还原溶解被认为是高As地下水形成的关键过程。有机物作为微生物活动的能量物质和氧化还原反应中重要的电子供体可直接参与As的释放过程,但由于自然界中有机物的生物地球化学过程复杂,与As还存在竞争吸附、络合等多重效应,造成含水层中有机物—铁锰矿物—微生物共同作用下As的释放及富集过程的认识仍不清晰。因此本研究单纯考虑有机物作用下
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高砷(As)地下水是世界范围内普遍存在的地下水问题。微生物介导下铁锰氧化物的还原溶解被认为是高As地下水形成的关键过程。有机物作为微生物活动的能量物质和氧化还原反应中重要的电子供体可直接参与As的释放过程,但由于自然界中有机物的生物地球化学过程复杂,与As还存在竞争吸附、络合等多重效应,造成含水层中有机物—铁锰矿物—微生物共同作用下As的释放及富集过程的认识仍不清晰。因此本研究单纯考虑有机物作用下微生物介导的含水层介质As的释放过程,有助于更深入了解地下水中As释放与富集的作用机理。本研究选取高As含水层沉积物开展批实验、柱实验模拟研究,模拟有机物入渗条件下,体系pH和氧化还原等条件变化对As迁移转化的影响,分析不同有机物种类及含量作用下As、Fe、Mn等微量元素的释放规律,探究微生物作用下铁锰矿物对As释放的影响机制。研究采用的小分子有机物(葡萄糖、乳酸钠)仅可作为微生物生命活动所需的碳源,而不会发生复杂的竞争吸附、络合等作用,可直接体现微生物异化还原作用对As释放的生物地球化学过程的影响。结果表明,含水层沉积物中As及伴随Fe、Mn的释放主要取决于有机物活性、浓度及起主导作用的地质微生物等多种因素。葡萄糖、乳酸钠均能促进还原体系的形成及As的释放,水溶液中As可能主要来源于铁锰氧化态砷的释放,腐殖酸可显著加速这—过程。沉积物中Fe/Mn的释放程度决定了 As的释放量,有机物通过影响Fe、As还原菌丰度及活性促进含铁矿物的还原性溶解及体系中As(III)的释放,葡萄糖的促进作用更显著。高As浓度对应体系中有较高的BIX、FI值和较低的HIX值等有机物特征,结合SUVA254、SR、S275-295等荧光指标,说明与微生物活动相关的小分子量高活性有机物对As的释放具有显著指示作用。微生物—有机物作用下As、Fe、Mn的释放在后期显著下降,FeS次生矿物的生成及其对As的共沉淀作用可能对此有显著贡献。前期有机物在产酸菌、Fe还原菌、As还原菌等微生物的作用下首先促进Fe和As的释放,后期则通过S还原菌等作用导致硫化/氧化次生矿物的产生而抑制地下水中Fe、As浓度的增加。
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