【摘 要】
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如何合成得到稳定性高、催化效率好、选择性高且绿色环保的催化剂是化学家们一直面临的重要挑战之一。金属-有机框架材料（MOFs）结构丰富、组成明确、比表面积大、催化活性位点丰富,作为催化剂在催化反应中已展现了重要的应用价值。与单金属MOFs相比,混金属MOFs（MM-MOFs）由于金属组成丰富、金属间比例可调且易形成多种协同效应等特性,近年来在催化领域中备受关注。其中,Fe基MOFs和Zr基MOFs的
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如何合成得到稳定性高、催化效率好、选择性高且绿色环保的催化剂是化学家们一直面临的重要挑战之一。金属-有机框架材料（MOFs）结构丰富、组成明确、比表面积大、催化活性位点丰富,作为催化剂在催化反应中已展现了重要的应用价值。与单金属MOFs相比,混金属MOFs（MM-MOFs）由于金属组成丰富、金属间比例可调且易形成多种协同效应等特性,近年来在催化领域中备受关注。其中,Fe基MOFs和Zr基MOFs的结构稳定性高,且可修饰性强。基于此,本论文通过直接合成法和合成后修饰法成功构筑了两例MM-MOFs,即Fe-Mn MM-MOF和Zr-Co MM-MOF,并分别研究了它们在催化氧化硫醇和光催化还原CO2反应中的应用。具体成果如下:1.以设计应用于硫醇的氧化反应的Fe-Mn MM-MOF催化剂为目标,首先利用Mn2+与Fe3+制备了Fe2Mn（μ3-O）（CH3COO）6（H2O）3混金属簇,然后与高对称性配体1,3,5-三（4-羧基苯基）苯（H3BTB）通过直接合成法得到了Fe-Mn MM-MOF:[Fe Mn2（BTB）（DEF）（OAc）4]（1）。X-射线单晶衍射结果显示Fe2Mn中心并未得到保持,而是形成以链状次级构筑为单元的金属链;EDS及Mapping测试结果显示,Fe和Mn两种金属在1中均匀分布;ICP测试结果显示,1中Mn和Fe两种金属的比例为2:1;PXRD、IR、TG等测试结果显示1具有优异的稳定性,有利于催化反应条件的筛选。硫醇的催化氧化反应结果显示,1在室温下搅拌4 h便可将4-甲氧基苯硫酚全部转化为双（4-甲氧基苯基）二硫化物,且选择性高达99%,TON可达1353 h-1,高于大部分已报道的单金属MOFs的催化结果。进一步的实验结果表明,1具有较好的底物适用性和循环稳定性。对照实验结果显示,1的主要催化活性中心为Mn2+,Fe3+并未参与到反应中。2.我们选取了结构稳定性较高、配位形式和活性位点丰富的DUT-67（Zr）作为平台,通过合成后修饰法引入活性金属Co,得到了具有光催化活性的Zr-Co MM-MOF DUT-67（Zr）+Co（2）。PXRD测试结果显示,2能够保持DUT-67（Zr）的结构稳定;XPS测试结果显示,通过对比文献中已有的模型,我们推断2中Co2+通过Co-O-Zr连接方式存在于Zr-O簇上;EDS测试结果显示,Zr和Co的比例约为2:1;UV-Vis吸收光谱以及电化学测试结果表明,Co2+的引入,拓宽了可见光吸收范围,提高了电荷分离效率。光催化还原CO2实验结果表明,2比单金属DUT-67（Zr）具有更好的CO2催化活性,HCOOH的产率高达237μmol g-1h-1,提高了约6.3倍。
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