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随着石油资源的短缺,柴油机凭借其热效率高、经济性好以及温室气体排放量小等优点,口益受到研究者们的广泛重视。柴油车采用的是贫燃技术,其富氧条件可显著降低尾气中碳氢化合物(CH)和一氧化碳(CO)的排放量,但却增加了尾气中NOx的排放量,引发了酸雨、光化学烟雾、温室效应等一系列环境问题。以NH3或尿素为还原剂的选择性催化还原(SCR)技术由于具有高的催化活性,已经被广泛用于柴油车尾气等脱硝领域。目前,商业上广泛应用的催化剂是钒基(V2O5-WO3/TiO2)催化剂,然而其活性温度窗口较窄(300-400℃)、水热稳定性较差以及钒的生物毒性。因此,急需开发新型、高活性、高水热稳定性以及环境友好型的非钒基SCR催化剂。近年来Cu基菱沸石小孔分子筛以其高的NH3-SCR活性、水热稳定性和N2选择性等优点,成为了研究者青睐的对象。酸改性可以增加催化剂表面酸性位点的数量,有利于NH3吸附在催化剂表面。Ce02由于具有较强的储放和释放氧能力而备受关注。本课题主要围绕酸或稀土元素(Ce、La)改性对Cu-SAPO-34催化剂抗水热稳定性能的影响进行研究。首先,采用浸渍法制备了酸改性的Cu-SAPO-34催化剂,其次,采用离子交换法和浸渍法制备了稀士元素(Ce、La)改性的Cu-SAPO-34催化剂。将制备好的催化剂在700℃下水热老化10 h,研究催化剂的抗水热稳定性能。此外,还采用一系列的表征手段(BET、XRD、TEM、 27Al MAS NMR、H2-TPR、UV-vis、XPS和Py-IR)来探究酸或稀土元素(Ce、La)的引入对催化剂结构和物理化学性能的影响。主要结论如下：(1)研究了硅钨酸改性Cu-SAPO-34催化剂的NH3-SCR催化性能。实验结果表明,硅钨酸的引入可以有效提高催化剂的高温SCR活性和水热稳定性。BET和XRD结果表明,硅钨酸的引入可以提高催化剂表面酸性位点的数量,从而抑制了老化过程中比表面积和孔容的下降,增强了催化剂的水热稳定性,此外,在水热老化过程中硅钨酸与分子筛之间会发生相互作用,该相互作用有效促进了CuO物种的分散性,且增加了孤立态Cu2+的数量。(2)稀土元素(Ce、La)改性Cu-SAPO-34催化剂的水热稳定性能的研究。结果表明,稀土元素Ce、La的引入可以显著提高催化剂的SCR催化活性和水热稳定性,经过700℃10%H2O的空气条件卜水热处理10 h后,催化剂的NH3-SCR活性没有下降,且老化样品在150℃时的SCR活性反而提高了。(3) BET、XRD和27Al MAS NMR结果表明稀土元素Ce、La的添加可以抑制水热老化过程中分子筛骨架结构的坍塌、比表面积的减小以及SAPO-34分子筛脱铝现象的发生。TEM、TPR、UV-vis和XPS表征结果表明Cu与Ce或La之间存在相互作用,这个相互作用有利于提高催化剂表面Cu物种的分散性,且能增加孤立态的Cu2+的数量。此外,稀土元素Ce、La的引入可以抑制水热老化过程中酸密度的降低。