【摘 要】
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微生物燃料电池（MFC）因其能够直接从废水和其他有机废物中的可氧化有机物中回收可再生能源而受到全球科学界的极大关注。传统的微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）空气阴极通常由催化剂层（CL）、支撑层（SL）和导电气体扩散层（GDL）组成,额外昂贵的粘合剂和导电剂不可避免地影响MFC的整体性能。本文在MFC中开发了一个集成的空气阴极,没有任何额外的SL、GDL或粘合剂。首先
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微生物燃料电池（MFC）因其能够直接从废水和其他有机废物中的可氧化有机物中回收可再生能源而受到全球科学界的极大关注。传统的微生物燃料电池（Microbial fuel cell,MFC）空气阴极通常由催化剂层（CL）、支撑层（SL）和导电气体扩散层（GDL）组成,额外昂贵的粘合剂和导电剂不可避免地影响MFC的整体性能。本文在MFC中开发了一个集成的空气阴极,没有任何额外的SL、GDL或粘合剂。首先用氧化石墨烯（GO）为掺杂剂,静电纺丝后在氨气氛下热处理,改变GO加入量和氨气活化温度制备了自支撑氮掺杂还原石墨烯碳纳米纤维（r GO@CNF）杂化膜,用于接下来组装成MFC。XPS测试结果表明,当在碳纳米纤维中加入适量的GO并在合适的温度下氨气活化,得到的5-800-r GO@CNF拥有丰富的吡啶-N,这将有利于其后续作为MFC空气阴极催化氧还原反应（Oxygen reduction reaction,ORR）反应。接着我们将各材料组装成MFC空气阴极进行性能对比,与原始氮掺杂碳纳米纤维（NCNF）和商用活性炭（CAC）相比,制备的氮掺杂r GO@CNFs具有优异的MFC性能和氧还原反应（ORR）活性。5-800-r GO@CNF具有最低的电阻和最大的交换电流密度,表现出理想的四电子途径的氧还原性能。5-800-r GO@CNF在MFC中的最大功率密度可达20650 m W m-3,约为原始NCNF、CAC和Pt/C的9、2.53和1.82倍,分别为2300,8800和11361 m W m-3。通过深入分析纤维薄膜的结构、接触角、使用前后的元素组成变化及对比阴极的性能,发现集成空气阴极的优异性能源于静电纺纳米纤维膜的完整性、简洁性和混合成分。适当嵌入的还原氧化石墨烯不仅提高了r GO@CNF的体电导率,促进离子吸附,还提供了空位容纳离子,掺杂的氮原子促进O2吸附和/或随后的O-O键断裂,从而提高了r GO@CNF在MFC中的电化学性能。混纺聚丙烯腈/Zn Cl2溶液,经预氧化、高温热处理得到高含氮多孔碳纳米纤维膜。由于Zn Cl2的活化造孔和固氮作用,所得纤维膜含有丰富的孔隙结构,比表面积大,且氮含量高。调控Zn Cl2含量,得到电化学性能和MFC产电性能最好的NPCNF-3,氮含量可达到10.26 at.%,吡啶-N含量占总氮含量的54.6%,用于MFC集成空气阴极的功率密度可达20640 m W m-3。
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