【摘 要】
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为了提升传统负载型金属催化剂的催化性能,本论文对催化剂的表面进行了修饰处理。通过在Pt/Al2O3表面引入无机氧化物修饰层,利用物理作用来达到阻碍金属颗粒迁移的效果,有效防止高温团聚,提高催化剂的稳定性。此外,在覆盖无机氧化物修饰层前,分别引入咪唑烷基脲、1-己基-3-甲基咪唑鎓溴化物、1-（2-均三甲苯磺酰基）咪唑和2-巯基-5-硝基苯并咪唑等咪唑类有机物,可以有效地保护金属颗粒,使催化剂的暴露
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为了提升传统负载型金属催化剂的催化性能,本论文对催化剂的表面进行了修饰处理。通过在Pt/Al2O3表面引入无机氧化物修饰层,利用物理作用来达到阻碍金属颗粒迁移的效果,有效防止高温团聚,提高催化剂的稳定性。此外,在覆盖无机氧化物修饰层前,分别引入咪唑烷基脲、1-己基-3-甲基咪唑鎓溴化物、1-（2-均三甲苯磺酰基）咪唑和2-巯基-5-硝基苯并咪唑等咪唑类有机物,可以有效地保护金属颗粒,使催化剂的暴露率得以提升。本论文分别以钛酸四乙酯为钛源、硝酸铝为铝源配制浸渍液,Pt/Al2O3催化剂经过浸渍、水解、干燥、焙烧和还原,在其表面分别引入了Ti O2和Al2O3修饰层,制备出Ti O2/Pt/Al2O3和Al2O3/Pt/Al2O3催化剂。对Ti O2/Pt/Al2O3催化剂进行了透射电子显微镜（TEM）、X射线粉末衍射（XRD）表征,结果表明经过修饰的催化剂在高温下可以有效抑制颗粒的团聚,随着Ti O2覆盖次数由1次、3次、5次增加到7次,金属颗粒尺寸由11 nm、9 nm、7 nm降低到5 nm。与未修饰的Pt/Al2O3催化剂相比,修饰后的催化剂颗粒尺寸降低了8 nm,说明催化剂的抗团聚性能得到提升。吡啶红外吸附光谱（Py-DRIFTS）表征结果表明,催化剂在修饰Ti O2后,引入了B酸性位,使催化剂的性能发生改变。将Ti O2/Pt/Al2O3和Al2O3/Pt/Al2O3催化剂应用到肉桂醛加氢反应,肉桂醇的选择性分别提高了22%和12%,说明修饰后的催化剂可以促进肉桂醇的生成。为了进一步提升催化剂的性能,本论文对Ti O2/Pt/Al2O3催化剂的制备工艺进行了改进。改进方法是在覆盖无机氧化物修饰层前,分别引入咪唑烷基脲、1-己基-3-甲基咪唑鎓溴化物、1-（2-均三甲苯磺酰基）咪唑和2-巯基-5-硝基苯并咪唑等咪唑类吸附质来保护Pt颗粒,得到暴露率更高的催化剂。通过对催化剂进行CO脉冲吸附表征,确定吸附质的洗涤方式为即时洗涤,吸附质为咪唑烷基脲的催化剂暴露率最高为20.79%。表征结果表明,经过吸附质修饰处理的催化剂,Pt颗粒尺寸进一步降低了2 nm,说明吸附质的引入,可以有效地抑制颗粒的团聚,提高催化剂的高温稳定性。将改进后的催化剂应用到肉桂醛加氢反应中,评价结果表明,经过吸附质处理后的催化剂,肉桂醇的选择性提升了6%,整体性能优于未处理的催化剂。
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