苯胺低聚物由于其具有良好的稳定性，高度的可加工性，优异的物理化学性能以及多种不同的还原态性质，在材料科学领域表现出广泛的应用前景。对有机共轭高分子材料的非线性光学性质的实验和理论研究也是当前较为热门的课题之一。本文旨在从理论计算的角度，去探求和揭示苯胺低聚物共轭链的增长以及不同的氧化态对其三阶非线性光学性质的影响，从而为实验工作者合成和研究具有实际应用意义的有机共轭非线性光学材料提供积极的理论指导意义。　　 本工作中，首先运用GAUSSIAN98程序中的B3LYP方法在6-31G**水平上对所研究的分子的几何构型进行了优化：在优化所得的构型的基础上，运用含时密度泛函理论在TDB3LYP/6-31G*水平上对它们的激发态性质、电子吸收光谱进行了理论计算，并与已知的一些实验事实比较，较好地重现了实验结果；最后结合态求和的方法，计算了它们在不同光学过程中的三阶非线性极化率。通过分析和比较计算结果，解释和总结了分子的结构与其光学性质之间的内在联系。　　 在论文第三章中，以纯还原态的苯胺二聚体到八聚体分子为研究对象，讨论了三阶非线性极化率和共轭链长之间的变化规律。研究结果表明，随着共轭链长的增大，所研究分子的HOMO-LUMO的能隙和第一激发能减小，而三阶非线性极化率增大。苯胺低聚物分子的三阶极化率γ和重复单元N之间满足于γ∞Na(N)，当α趋向于1时，γ达到饱和。计算结果表明，当N=8时，α值为1.31，到苯胺八聚体时，三阶极化率趋于饱和。　　 在论文笫四章中，分别选取苯胺四聚体和五聚体的不同氧化态的分子作为研究对象，讨论了不同氧化态分子的电子吸收光谱和三阶非线性极化率的差别以及相同的氧化态下，顺式结构和反式结构对它们的影响。研究结果表明，半氧化态和全氧化态的三阶非线性极化率要比全还原态大一到两个数量级。半氧化态和全氧化态的最大吸收峰在635nm附近，而全还原态的最大吸收峰则在345nm附近。五聚体的三阶非线性极化率要大于四聚体，就吸收光谱而言，五聚体和四聚体相比，吸收峰发生明显的蓝移。