尖晶石/钙钛矿重整生物质热解液相产物制氢

来源 :华南农业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:reg8c4user
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
生物质作为一种可再生资源,对其的高效利用是缓解能源危机的一种有效手段。生物质热解挥发物制氢是一条技术和经济上可行的制氢途径。本文研究了金属氧化物对生物质热解液相产物催化重整制氢的影响。不同活性金属组成的尖晶石都体现出不同的催化性能。Fe基尖晶石导致金属的分散度低,从而导致尖晶石催化剂的催化效果下降。Al的掺杂能改变催化剂的空间结构,使得活性位点更好地和反应物所接触,进而更充分地反应。同时Ni金属相对于Co金属表现出更好的产氢率和H2选择性。Ni Al2O4尖晶石更适合于催化重整制氢反应中。通过共沉淀方法并且加入聚乙二醇,Ni的粒径从62.21 nm降低到12.50nm,表面积从47.7 m~2/g提高到114 m~2/g。Cop-PEG-Ni/Al2O3的结构与常规Ni/Al2O3显着不同,即Ni/Al2O3的结构从堆积的颗粒变为针状结构,形成更丰富的孔结构。共沉淀法有助于改善Ni和Al2O3的结合,加入聚乙二醇后效果进一步增强。Cop-PEG-Ni/Al2O3表现出最高转化率和氢气得率,分别达到78.3%和23.1wt.%。该结果表明聚乙二醇是改善催化活性的有效添加剂,这为制备高活性催化剂和获得可再生的H2提供了创新的方法。通过研究不同温度和不同时间活化的Ni Al2O4催化剂在650℃下对愈创木酚的蒸汽重整的反应性能。高还原温度导致Ni颗粒烧结。还原时间对Ni的还原量的影响不明显。但是,由于奥斯特瓦尔德(Ostwald)熟化机理,活化时间越长,Ni颗粒的尺寸差异越明显。在所有样品中,尖晶石在850℃下活化60 min显示出最高的反应活性,愈创木酚转化率为81.7%,H2产率为28.6 wt.%。催化重整愈创木酚反应产生了大量的石墨碳,Ni颗粒的尺寸影响反应中形成的焦炭,从而影响反应的进行。发现大颗粒的Ni在反应后会形成层状积碳,导致催化剂失活,而小颗粒的Ni在反应后倾向于形成丝状积碳,其不影响催化剂的催化活性。对比了化学链催化重整与传统催化重整两种制氢的方式。尖晶石在传统催化重整反应中表现出更好的催化活性和稳定性,愈创木酚转化率达到99.8%,H2产率达到30.2 wt.%。通过在线催化重整实验平台测试金属成分对钙钛矿催化活性的影响。以La作为钙钛矿的A位金属,不仅有利于合成较纯的钙钛矿结构,又能分散活性位点以得到更好的催化效果。Ga和Mn的加入都能提高催化剂抗失活性能。最终筛选出La Ni0.9Mn0.1O3,其表现出最好的催化活性和催化稳定性。研究了气化剂对催化剂活性的影响。H2O氛围下反应后的催化剂Ni与Mn形成尖晶石结构存在,有利于活性位点的负载,活性位点具有很强的分散性。同时H2O的加入除去了反应的大量积碳,解决了催化剂容易失活的难题。
其他文献
水稻是中国主要的粮食作物,近年来随着种植业结构调整和全球气候变暖,水稻病虫害的发生更加频繁,已成为影响其产量的主要原因之一,而植保工作可以有效减少病虫害的影响,保障农作物的产量和质量。但是由于我国植保施药技术及机具的相对落后,喷雾机在植保作业时存在需水量大、叶片背部沉积量不足和雾滴分布不均匀等问题,导致有大量的农药残留,造成农产品、土壤、水体等污染,危害人的健康。研制新型高效的植保装备、提高农药喷
学位
随着全球经济和人口的快速增长,化石燃料的消耗与环境污染已经变成迫在眉睫的问题,可再生能源的利用和新型储能装置与器件的开发变得尤为重要。电极材料对储能器件的能量存储起着关键的作用,层次孔碳材料由于其稳定的物理、化学性质和高的导电率而被广泛应用于电极材料。本文针对层次孔碳材料在制备过程和材料结构中的缺点,通过掺杂纳米粒子、引入新颖、绿色的活化剂、调节活化过程中的温度等手段制备层次孔碳材料实现在超级电容
学位
旋翼植保无人机在航空施药过程中容易受到旋翼气流的影响而造成雾滴的飘移与沉积不均匀,因此准确描述旋翼流场是预测雾滴在旋翼植保无人机下洗流场下的运动轨迹的前提。本文基于格子玻尔兹曼方法的自适应细化物理方法,对单旋翼与四旋翼无人机的下洗流场进行了数值分析。在该研究中,首先选取格子玻尔兹曼方程作为求解方程,利用WMLES(wall-modified large eddy simulation)方法作为边界
学位
施肥作业是蕉园管理的重要环节,目前有人工施肥和机械施肥两种方式。我国华南地区大部分蕉园施肥以人工作业为主,存在肥料利用效率低、植株吸收不完全、肥料分布不合理等问题,不利于香蕉产业的发展。本文研究香蕉根系分布特征,提出基于香蕉根系分布特征的蕉园变量施肥决策,设计变量施肥机进行试验,以期提高蕉园施肥效率。本文主要研究内容和结论如下:(1)研究香蕉根系分布特征,制定变量施肥决策。幼苗期:施肥长度≤22
学位
近年来,我国水稻机械化直播技术取得了重大突破。在水稻机械化直播过程中,采用人工观察的方式监测播种量,很难及时清晰地观察到播种时出现的漏播、多播现象。因此,在水稻精量穴直播机上安装播种量监测系统,实时监测播种量,及时处理漏播和多播问题,对提高水稻播种质量具有重要意义。目前国内外关于播种量监测系统,主要针对玉米、大豆等作物播种量的监测,关于水稻播种量监测的研究较少。为此,本文进行了水稻精量穴直播机播种
学位
锂硫电池由于正极活性物质硫成本低、来源广泛、环境友好,高理论比容量(1675m Ah/g)和高能量密度(2600 Wh/kg)等特性在储能领域引起了研究者们的广泛关注,并被认为是最有可能替代商业锂离子电池的二次电池。然而,由于锂硫电池活性物质硫导电性差、充放电过程中体积变化大、硫负载量低及可溶性多硫化物(Li2Sn)溶解造成的穿梭效应等问题,导致锂硫电池的循环稳定性和倍率性能较差,实际能量密度低,
学位
滑坡灾害作为最常见的地质灾害之一,在地质灾害中占比很大。滑坡灾害往往给国家和人民带来巨大的损失,无论是对房屋建筑、工程建筑、工农业生产,还是对人民生命安全和自然环境等方面都有着不可忽视的影响。堆积坡体滑坡灾害是滑坡灾害中重要的一个分支,暴发频率高、突发性强、持续危害性大是堆积坡体滑坡灾害的常见特征。降雨和地震会破坏边坡稳定性,是导致滑坡灾害发生的两大诱因。由于地震的预测难度较大,无法用其对滑坡灾害
学位
穴盘育苗技术被广泛应用于蔬菜、花卉的生产,根据笔者对国内多家专业种苗企业调查,一般出售的穴盘种苗的合格率在90%左右,对于10%的不合格苗,如不处理将会降低种苗的销售价格,并影响后续机械化移植作业。因此,在出苗前要严格控制穴盘种苗品质。本文针对穴盘进行分级需要专业化大型设备,投资成本高,占用作业面积大,一般种苗生产企业和种植企业难以承受,人工补苗作业生产率低,仍然需要相当部分的劳动力的生产实际情况
学位
激光技术是20世纪以来最重要的科技发明之一,填补了物理学领域的空白,推动了工业体系自动化发展进程。由于激光具有准直性强、相干性好、物理性质稳定、精度高等特性,使其应用领域越来越广泛。激光平整技术以旋转激光作为校准平面,通过高程偏差信息控制液压系统调节平地铲的高程位置,从而实现精准平整作业,可有效减小田面的高程偏差,节约农田灌溉用水,提升农药和化肥的利用率,改善农作物的生长环境,提高农产品的产量和品
学位
在生物质利用领域,通过热化学法将生物质炼制生物油是生物质能利用的有效方式。但是未经提质改性的生物质油酸性大,氧含量高,热值低。加氢脱氧(HDO)可以降低热解油的氧含量,提高热值及稳定性,获得高品质的燃料油。催化剂是加氢脱氧的关键。生物炭作为一种价格低廉的环境友好材料,具有发达的孔隙结构、丰富的表面基团和灵活的表面改性特性,而分子筛具有优良的孔道结构及酸性位点分布,可以促进传质过程、提高催化活性。二
学位