【摘 要】
：
温室效应是人类面临的最严峻的挑战之一,CO2是主要的温室气体,在大气中的浓度已从317.1 ppm（1958年）上升至416.75 ppm（2021年）,CO2浓度升高带来了全球变暖、海平面上升和海水酸化等环境问题,因此寻找一种高效、经济且稳定的碳捕集方法将CO2捕集起来十分有必要。气体水合物技术是一种新型的碳捕集技术,具有安全、清洁和低成本的优点,其发展前景非常大。如何提高水合物生成速率、缩短诱
论文部分内容阅读
温室效应是人类面临的最严峻的挑战之一,CO2是主要的温室气体,在大气中的浓度已从317.1 ppm（1958年）上升至416.75 ppm（2021年）,CO2浓度升高带来了全球变暖、海平面上升和海水酸化等环境问题,因此寻找一种高效、经济且稳定的碳捕集方法将CO2捕集起来十分有必要。气体水合物技术是一种新型的碳捕集技术,具有安全、清洁和低成本的优点,其发展前景非常大。如何提高水合物生成速率、缩短诱导时间、增大气体消耗量是该技术面临的关键问题。针对以上问题,本文重点研究了表面活性剂（SDS）溶液搅拌体系和多孔介质体系中CO2水合物的生成特性及反应机理,主要工作及结论如下:（1）采用拉环法测量了0-3000 ppm SDS溶液中的表面张力变化,研究发现在1500 ppm SDS溶液中的表面张力最小（27.543 m N/m）,相对于在纯水中的表面张力（72.747 m N/m）减小了62.1%,表面张力越小,分子束缚减弱,气液接触面积增加。基于表面张力数据,研究了3.5 MPa下SDS浓度（0-3000 ppm）对CO2溶解度的影响,实验结果表明在1500 ppm SDS溶液中CO2的溶解度最大（0.0042 mol gas/mol water）,相对于纯水中CO2的溶解度（0.0035 mol gas/mol water）增加了20%,随着溶解度增加,水合物成核几率增大。（2）在SDS溶液搅拌体系开展了CO2水合物的动力学特性实验研究,探讨了SDS浓度、实验温度、反应体系气液比对水合反应中反应速率、诱导时间以及气体消耗量等参数的影响,结果显示在1500 ppm SDS溶液中成核的诱导时间（55.9min）相对于纯水体系的诱导时间（117.33 min）,缩短了52.4%;1500 ppm SDS系统中的气体消耗量（0.03 mol gas/mol water）,比纯水体系的气体消耗量（0.0162 mol gas/mol water）增加了85%,这表明在溶液中添加SDS能缩短诱导时间,同时增加体系捕集CO2的捕气量。当气液比从1.67提高到2.12时,诱导时间从55.9 min减小到33.3 min,气体消耗量从0.03 mol gas/mol water增加至0.035 mol gas/mol water,这表明气液比越大,反应速率和气体消耗量都提高。当实验温度从275.15 K增加至277.15 K时,驱动力减小,但气体消耗量从0.0146 mol gas/mol water增加至0.035（mol gas/mol water）,而当温度增大到279.15 K时,由于搅拌溶解之后压力驱动力太小（ΔP=0.37 MPa）,通过反应釜可视窗未发现水合物晶体,因此实验温度设置在277.15 K为佳。（3）为了揭示SDS分子对CO2水合物的促进机理,采用高压可视显微装置研究了0-3000 ppm SDS溶液中CO2水合物的晶体形态及生长行为,发现了CO2水合物的结晶规律,揭示了CO2水合物晶体的生成机理。研究发现在SDS浓度低于300ppm的体系中,CO2溶解量低,诱导时间较长,而且当水合物成核时气液界面形成致密的水合物膜层,影响气液传质,导致气体消耗量低;当SDS浓度高于500 ppm时,CO2溶解量大,诱导时间缩短,而且当水合物成核后气液界面生成具有通透性的多孔水合物,在毛细作用下液相被提升至水合物晶体前沿,与CO2接触生成新的水合物,最终增加体系的储气量。（4）为了降低能耗、增大气液接触面积以及增加气液传质能力,构建了以活性炭为载体的吸附-水合反应体系。通过实验发现,40%水饱和度活性炭固定床体系的最大气体消耗量（0.0693 mol gas/mol water）是搅拌体系的最大气体消耗量（0.03 mol gas/mol water）的2.3倍,表明多孔介质活性炭体系大幅强化了水合反应动力学,增大了水合物的储气量。通过探讨固定床体系中吸附、水合作用的关系,揭示了湿活性炭床层中的CO2捕集机理,为工业应用提供理论依据。
其他文献
目的:研究聚酯类运动服产生汗渍异味的微生物学组学基础特征,通过与其他材质（纯棉、混纺）运动服面料中微生物菌群对比,明确聚酯类运动服中微生物特异性,为针对性消除异味提供微生物组学基础数据。方法:选取10名居住在武汉市硚口区且满足纳入条件的志愿者,每名志愿者分别穿着聚酯材质、纯棉材质和混纺材质的运动服,运动至显性出汗,运动服室温下避光密封72小时后提取其中微生物菌群DNA,使用Illumina高通量测
随着磁场耦合无线电能传输（Magnetic field Coupled Wireless Power Transfer,MC-WPT）技术在电动汽车、医疗器械、水下设备等新领域的不断拓展,MC-WPT技术在一些特殊金属环境下的应用问题亟需解决。航天器与潜水器等多采用金属外壳,MC-WPT系统耦合机构在壳体上镶嵌安装。考虑到金属壳体对结构强度的要求,壳体的开窗面积需要尽可能小,这使得耦合机构与壳体之
塑料制品具有使用方便、价格低的特性,在日常生活被广泛应用。使用后的塑料制品处置不当会进入环境中,在环境物理、生物与化学的外力作用下,分解成“微塑料”。微塑料粒径小、比表面积大,容易吸附污染物,从而对生态系统造成潜在的威胁。存在于环境中的微塑料不可避免的进入人工湿地（CW）系统,影响人工湿地的运行、微生物活性及植物生长等。目前关于微塑料对人工湿地的生态学影响及人工湿地去除微塑料的研究仍处于初期探索阶
抗生素是一类新兴痕量污染物,因其近年来在环境水体中被频繁检出而被日益关注,而四环素是一种具有代表性的抗生素,主要来源于城镇污水厂尾水排放,因此在污水深度处理中强化对抗生素的去除非常必要。吸附法是去除水中痕量抗生素的一种实用技术,虽然在深度处理阶段污水中的污染物浓度已经大幅下降,但因为成分复杂,使得以活性炭为代表的广谱性的吸附剂在针对以抗生素为代表的特定痕量污染物去除时效能有限,因此针对抗生素的特性
随着汽车保有量的增加以及交通环境的日渐复杂,汽车带来的交通安全事故问题日益突出,亟待通过驾驶辅助系统以及高级自动驾驶技术等手段,降低交通事故的发生率,提高汽车行驶的安全性和效率。其中,环境感知技术是自动驾驶汽车中的一个关键技术,作为汽车的眼睛时时刻刻识别着车辆周围环境信息,并将识别结果传给汽车的决策规划层做进一步处理。本文以城市高速公路中行驶车辆为研究对象,基于毫米波雷达与深度视觉信息融合算法进行
随着畜禽养殖业的集约化、规模化发展,含有高氮、磷等营养物质的畜禽养殖废水排放量增大,导致周边生态环境的严重破坏,急需开发能耗低、运行简单且满足排放水质标准的处理工艺。为解决这一问题,论文将微藻和活性污泥按5:1的接种比例混合培养,构建高效稳定运行的菌藻共生系统。通过控制变量法考察光暗比、曝气量以及藻菌停留时间因素对菌藻共生系统吸收营养物质以及微藻自身增殖的影响;进一步采用三因素三水平正交试验以确定
超密集网络（Ultra-Dense Networks,UDN）通过部署大量更低功耗、更小覆盖范围的小基站,缩短信号传输距离、提高频谱效率和系统容量,成为世界上被广泛认可的一种有效的绿色通信技术。由单一宏基站演变的包含多类型基站的异构网络也得到广泛关注和应用。UDN技术下蜂窝网络通常基于二维空间建模并进行性能分析。随着网络水平致密化和垂直致密化方式的同时出现,基站的高度分布更加多样,网络部署呈现愈加
过冷流动沸腾广泛存在于各种工业过程中,其中窄通道内的流动沸腾具有换热效率高的特点,在核反应堆中具有重要应用。由于受尺度效应的影响,窄通道内的流动沸腾现象表现出异于常规通道的流动换热特性。然而,目前很多CFD软件中用于描述壁面传热的关系式都是基于常规通道下的池沸腾实验建立,并不能适用于窄矩形通道内的流动沸腾计算。有鉴于此,本文对两流体方程的子模型进行了研究,分析窄通道内壁面换热特性,为后续窄通道内过
大气污染给生态环境带来很大危害,而燃煤电厂产生的有害气体,如SO2、NH3、颗粒物等是大气的主要污染源之一,我国由此制定了一系列的环境保护政策,这也加速了燃煤电厂在线监测仪的发展。本文基于差分光学吸收光谱技术,研制出了SO2和NH3在线监测系统。针对4～80 ppm的SO2和NH3,本文选择了灵敏度较高的吸收波段来解决低浓度的SO2和NH3检测难的问题。但是,SO2和NH3在超灵敏波段存在光谱混叠
在全球能源结构转型和科技进步的推动下,基于模块化多电平换流器（modular multilevel converter,MMC）的柔性直流输电技术凭借诸多优点广泛应用于海上风电送出工程。然而,海上风电MMC-HVDC并网系统属于典型的电力电子化输电系统,受异构化装备互联及多时间尺度控制器相互作用的影响,系统可能出现现象复杂、机理多变的宽频振荡问题,严重威胁了电力系统安全稳定运行。因此,为提高系统的