TiO2/硅藻土复合材料制备及稀土改性研究

来源 :内蒙古科技大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:haohmf
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TiO2作为新型光催化材料,具有催化活性高、氧化活性强、化学性质稳定、无毒等优点。但实际应用过程中存在着粉体粒径小,极易团聚且难以回收利用,对自然光利用率低,激发后的电子与空穴易复合等诸多问题。硅藻土负载可作为TiO2光催化反应场所,抑制TiO2颗粒团聚,便于回收利用。稀土改性后可引起TiO2晶格畸变,形成氧缺位,抑制电子与空穴复合,拓宽TiO2的可见光响应范围。  本文以精硅藻土为载体,钛酸四丁酯为钛源,采用溶胶-凝胶法制备TiO2/硅藻土光催化复合材料,并采用稀土元素La、Ce对复合材料掺杂改性。采用 XRD、SEM、EDS能谱、FT-IR、XPS等方法对复合材料表征分析,并以罗丹明B溶液为目标污染物考察复合材料光催化活性。本论文主要得出以下结论:  (1)硅藻土主要化学成分为SiO2,精硅藻土表面平整,孔洞清晰,孔隙结构丰富,可作为良好载体材料。纯TiO2主要以金红石为主并伴有少量锐钛矿的混晶形式存在,颗粒粒径大,分散性差,团聚现象严重。  (2)硅藻土负载后阻碍TiO2颗粒团聚,抑制TiO2晶型转变和晶粒生长,减下了TiO2晶粒尺寸,增大其比表面积。TiO2成功负载于硅藻土表面,并在硅藻土表面致密分布,TiO2颗粒与硅藻土在其表面形成Ti-O-Si键。  (3)TiO2/硅藻土复合材料最佳工艺参数为:煅烧温度650℃、TiO2负载量为37.67%、H2O/HNO3比为4、煅烧时间3h。锐钛矿TiO2百分含量为86.8%、金红石百分含量为13.2%,TiO2晶粒尺寸为39.9nm。紫外光照3h罗丹明B溶液降解率达100%,罗丹明B溶液的光催化降解过程一级反应动力学方程:ln(Ct/Co)=0.02672t+0.011。复合材料重复利用5次后对罗丹明B溶液降解率仍达到70%以上。  (4)稀土La、Ce对最佳制备工艺参数下的TiO2/硅藻土复合材料掺杂改性,稀土La、Ce未取代TiO2晶格中的Ti4+,以小团簇形式分散TiO2表面或与TiO2生成Ti-O-La、Ti-O-Ce键,抑制TiO2晶相转变,减小TiO2晶粒尺寸,引起TiO2晶格缺陷和畸变,增加TiO2颗粒表面氧空穴,抑制光生电子和空穴的复合。稀土Ce4+具有很强的电子捕获能力,提高电子与空穴分离效率。  (5)0.5%-Ce-TiO2/硅藻土复合材料在紫外光照40min对罗丹明溶液降解率达到100%,0.5%-La-TiO2/硅藻土复合材料在紫外光照1h对罗丹明B降解率达100%。
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