非均相臭氧—光催化氧化高盐含氰废水的工艺研究

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含氰、氨氮废水广泛存在于制造业、采矿业和日常生活,排放到水体,会对环境安全和生物生存造成极大危害。本课题以氰化钠-氯气法合成三聚氯氰工艺废水为研究模型,本着―没有不能利用的垃圾,只有放错位置的资源‖的理念,提出了―三聚氯氰-废水处理-氯碱化工‖区域经济耦合构想,使含氰、氨氮的高盐废水经处理后直接用于氯碱化工,氯碱工业的产品又可用作三聚氯氰的原料,实现系统的能量降低和废水零排放。根据实验研究探讨了废弃物的原位处理法,提出氰化物与氨氮分步处理的理念,采用非均相臭氧氧化氰根、非均相光催化降解氨氮及产生的硝酸氮的综合处理方法,对过程的反应器设计、流程设计、操作参数优化、废水处理效果及反应模型展开研究,主要研究成果和结论如下:采用非均相催化臭氧化对废水中CN-、NH4+进行处理,设计了适于过程的三相流反应器,考察了活性炭粒径、活性炭浓度、臭氧浓度、pH值等因素对CN-、NH4+的降解影响,发现活性炭与臭氧有明显的协同效应,协同因子为1.36,当活性炭用量为10g/L,pH=10,混合气体(臭氧/氧气)流量为3.2L/min,臭氧加入量为30mg/min,此时臭氧浓度为9.4mg/L,控制温度30℃时,氰根去除率为99.8%,处理过的水中残余氰含量为0.3mg/L。研究了非均相光催化氧化-还原体系对废水体系的处理效果,为了提高过程还原能力,设计了连续三相流化床光催化反应器,以活性炭为载体,制备了负载型颗粒状AC/TiO2催化剂,在pH=11,紫外灯功率为12W,空床流速40mL/s,反应温度60℃,停留时间120min时,总氮的去除率达98.02%,剩余总氮量只有0.7mg/L,优于氯碱行业4mg/L的上限。为提高光催化速率及非均相臭氧化过程与光催化过程的相互耦合,在连续三相流化床光催化反应器中,研究了光催化与臭氧的协同效应,协同因子为1.58,当紫外灯功率为12W,AC/TiO2催化剂投加量10g/L(w(TiO2)=1.92%),臭氧流量20mg/min,pH值为11,水力停留时间50min时,总氮脱除率在90%以上,残留总氮在2.63.3mg/L之间。研究了非均相臭氧-光催化过程的反应机理,明确了活性炭富集体系中的底物,为反应过程提供场所的作用,本文的光催化臭氧化过程是AC/TiO2吸附臭氧、臭氧直接氧化与紫外光催化臭氧产生·OH自由基和AC/TiO2激发·OH自由基间接氧化、AC/TiO2的导带电子还原过氧化产物共同作用的结果。
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