【摘 要】
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二氧化钛是一种性能优良的光催化剂,但是在实际应用中存在易团聚、难回收、不响应可见光等问题,通过负载、掺杂的方法可以有效解决这些问题。本论文以硫酸氧钛为钛源,硅藻土
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二氧化钛是一种性能优良的光催化剂,但是在实际应用中存在易团聚、难回收、不响应可见光等问题,通过负载、掺杂的方法可以有效解决这些问题。本论文以硫酸氧钛为钛源,硅藻土为载体,采用水解沉淀法将二氧化钛负载到硅藻土上,对前驱体合成和煅烧工艺进行了探究和优化,采用氨气气氛下煅烧制备出可见光响应N掺杂复合光催化剂,并对煅烧制度的影响进行了探究。研究表明,制备出的TiO2/硅藻土复合光催化材料中,纳米级二氧化钛以锐钛矿相的形式负载到了硅藻土的表面以及孔道处,煅烧后二氧化钛颗粒与硅藻土表面发生反应,形成了牢固的Si-O-Ti键。当二氧化钛负载量60%,硫酸氧钛浓度0.4mol·L-1,氨水浓度13%,反应水浴温度为0℃,煅烧温度600℃,煅烧保温时间3 h时,制备出的复合光催化材料性能最优。以盐酸四环素为目标降解物,通过改变反应参数得到当催化剂投放量2.4 g·L-1,盐酸四环素浓度50 mg·L-1,反应初始p H为3时降解效果较好。氨气气氛煅烧后制备出的N掺杂TiO2/硅藻土复合光催化材料,在可见光下具有光催化活性,500℃煅烧后的复合光催化剂禁带宽度已降低至2.70 e V。随着煅烧温度和煅烧时间的提高,N掺杂效果提高,禁带宽度不断降低,但是随着N掺杂效果的增加,产生的缺陷也导致无效复合中心的生成,反而会抑制光催化活性。当煅烧温度500℃,煅烧保温时间4 h时,制备出的N掺杂复合光催化材料可见光下性能最优。以盐酸四环素溶液为目标降解物,通过改变反应参数得到当催化剂投放量1.0 g·L-1,盐酸四环素浓度20 mg·L-1,反应初始p H为5时降解效果好。氨气气氛煅烧后的复合光催化剂形成了间隙N掺杂,导致了光催化剂的可见光响应。TiO2/硅藻土复合光催化剂在紫外光下生成的以羟基自由基为主,N掺杂复合光催化剂在可见光下生成的自由基以超氧自由基为主。光催化反应过程中盐酸四环素发生了开环反应,形成了分子量较小的中间产物,盐酸四环素在紫外和可见光下的降解过程相似,但是紫外光下降解速度较快。
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