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半导体光催化氧化去除氮氧化物(NOx)技术是一项有前景的空气净化技术,金属有机骨架(MOFs)多孔材料可以作为一种半导体光催化材料,其具有大比表面积、优异的吸附性能、易于功能化等优点,在大气污染物治理方面引起了广泛的关注,但是其带隙较宽、光谱响应范围有限,有效地将MOFs作为可见光响应型光催化剂仍面临挑战。研究表明碳量子点(CQDs)独特的上转换荧光性能、电子媒介作用在构建宽光谱响应的半导体光催化剂方面起着重要作用。针对以上问题,本文首先研究了在三种不同反应体系中合成的ZIF-8的物化性质及其光催化性能;然后合成了CQDs/ZIF-8复合光催化剂、N/CQDs/MIL-125(Ti)(记为N/CM(Ti))复合光催化剂,并探究了复合材料的可见光催化去除NOx机理。本文的研究工作如下:(1)ZIF-8的合成以Zn(NO3)2·6H2O或Zn(OH)2为锌源、2-甲基咪唑(2-mIm)为配体,本文探究了三种不同的合成ZIF-8的方法(在三种不同的合成体系中):分别在H2O溶剂中、CH3OH溶剂中与CH3OH/NH3·H2O混合溶剂中合成ZIF-8。通过XRD、SEM、FTIR、BET初步分析合成的ZIF-8样品的物化性质。通过NOx分析仪初步评价其光催化性能,发现ZIF-8仅具有紫外光催化去除NOx活性。SEM结果发现在三种不同体系中合成的样品形貌具有明显差别:在水相体系中,随着前驱体浓度比例的增加,发生由2D叶子状(ZIF-L)到3D ZIF-8的转变,比表面积明显增强,而且光催化活性也随之增加;在以甲醇为溶剂和甲醇与氨水的混合溶剂合成体系中均能合成ZIF-8,但是形貌具有较大差别。(2)以表面浸渍法合成不同CQDs负载量(0.1 mL、0.5 mL、2.0 mL)的CQDs/ZIF-8复合光催化剂。详细地分析了合成材料的结构、形貌、光吸收性质等物化性质。活性测试结果发现在可见光条件下,0.5-CQDs/ZIF-8具有最佳的光催化氧化去除NOx性能(43%的去除效率)。光电流测试与电化学阻抗测试结果表明复合材料的载流子分离效率比纯ZIF-8提升了近1.6倍,上转换荧光光谱(UCPL)、单波长下的自由基捕获实验与ESR表征更加证实了CQDs的上转换性质在将ZIF-8作为可见光响应型光催化剂方面起了作用,但是样品在循环3次使用后明显失活。(3)通过水热法成功合成了MIL-125(Ti),用表面浸渍法合成不同N/CQDs负载量(0.5 Vol%、2.5 Vol%、5.0 Vol%)的N/CM(Ti)复合光催化剂。当N/CQDs负载量为2.5 Vol%时的复合材料具有最佳的光催化活性且稳定性良好,通过XRD、XPS、DRS、SEM、BET与TEM等技术对材料进行了表征,其中XPS测试结果表明N/CQDs与MIL-125(Ti)之间以N-Ti-O键的形式结合,更有利于电荷迁移,光电流测试与电化学阻抗测试结果表明2.5 Vol%N/CM(Ti)复合光催化剂的载流子分离效率明显高于MIL-125(Ti)的,此外,在可见光激发下可能存在两种电子迁移路径:一方面,可见光激发N/CQDs产生光激发电子迁移到TiⅢ-TiⅣ中心;另一方面,MIL-125(Ti)的H2BDC配体吸收来自N/CQDs的紫外光产生光激发电子,然后迁移到TiⅢ-TiⅣ金属中心。