CQDs/MOFs复合材料的制备及其光催化去除NO_x性能研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xpzcz1986
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
半导体光催化氧化去除氮氧化物(NOx)技术是一项有前景的空气净化技术,金属有机骨架(MOFs)多孔材料可以作为一种半导体光催化材料,其具有大比表面积、优异的吸附性能、易于功能化等优点,在大气污染物治理方面引起了广泛的关注,但是其带隙较宽、光谱响应范围有限,有效地将MOFs作为可见光响应型光催化剂仍面临挑战。研究表明碳量子点(CQDs)独特的上转换荧光性能、电子媒介作用在构建宽光谱响应的半导体光催化剂方面起着重要作用。针对以上问题,本文首先研究了在三种不同反应体系中合成的ZIF-8的物化性质及其光催化性能;然后合成了CQDs/ZIF-8复合光催化剂、N/CQDs/MIL-125(Ti)(记为N/CM(Ti))复合光催化剂,并探究了复合材料的可见光催化去除NOx机理。本文的研究工作如下:(1)ZIF-8的合成以Zn(NO32·6H2O或Zn(OH)2为锌源、2-甲基咪唑(2-mIm)为配体,本文探究了三种不同的合成ZIF-8的方法(在三种不同的合成体系中):分别在H2O溶剂中、CH3OH溶剂中与CH3OH/NH3·H2O混合溶剂中合成ZIF-8。通过XRD、SEM、FTIR、BET初步分析合成的ZIF-8样品的物化性质。通过NOx分析仪初步评价其光催化性能,发现ZIF-8仅具有紫外光催化去除NOx活性。SEM结果发现在三种不同体系中合成的样品形貌具有明显差别:在水相体系中,随着前驱体浓度比例的增加,发生由2D叶子状(ZIF-L)到3D ZIF-8的转变,比表面积明显增强,而且光催化活性也随之增加;在以甲醇为溶剂和甲醇与氨水的混合溶剂合成体系中均能合成ZIF-8,但是形貌具有较大差别。(2)以表面浸渍法合成不同CQDs负载量(0.1 mL、0.5 mL、2.0 mL)的CQDs/ZIF-8复合光催化剂。详细地分析了合成材料的结构、形貌、光吸收性质等物化性质。活性测试结果发现在可见光条件下,0.5-CQDs/ZIF-8具有最佳的光催化氧化去除NOx性能(43%的去除效率)。光电流测试与电化学阻抗测试结果表明复合材料的载流子分离效率比纯ZIF-8提升了近1.6倍,上转换荧光光谱(UCPL)、单波长下的自由基捕获实验与ESR表征更加证实了CQDs的上转换性质在将ZIF-8作为可见光响应型光催化剂方面起了作用,但是样品在循环3次使用后明显失活。(3)通过水热法成功合成了MIL-125(Ti),用表面浸渍法合成不同N/CQDs负载量(0.5 Vol%、2.5 Vol%、5.0 Vol%)的N/CM(Ti)复合光催化剂。当N/CQDs负载量为2.5 Vol%时的复合材料具有最佳的光催化活性且稳定性良好,通过XRD、XPS、DRS、SEM、BET与TEM等技术对材料进行了表征,其中XPS测试结果表明N/CQDs与MIL-125(Ti)之间以N-Ti-O键的形式结合,更有利于电荷迁移,光电流测试与电化学阻抗测试结果表明2.5 Vol%N/CM(Ti)复合光催化剂的载流子分离效率明显高于MIL-125(Ti)的,此外,在可见光激发下可能存在两种电子迁移路径:一方面,可见光激发N/CQDs产生光激发电子迁移到Ti-Ti中心;另一方面,MIL-125(Ti)的H2BDC配体吸收来自N/CQDs的紫外光产生光激发电子,然后迁移到Ti-Ti金属中心。
其他文献
精彩片断导学四题特级教师王有声一、从两位毕业生谈起。记得一次语文座谈会上,我遇到一位老朋友。他在某重点中学教初中语文。休息时,我们聊了起来。“赵兄,这个学年接几年级班
目的探讨佩戴软性治疗性角膜接触镜联合激素治疗单纯疱疹病毒性角膜葡萄膜炎(溃疡型)的临床疗效。方法对临床确诊的32例单纯疱疹病毒性角膜葡萄膜炎(溃疡型),静脉滴注或口服阿昔
病例 患者,女,39岁,因“口眼干5年,肾功异常2年,咯血9天”于2008年10月7日入院。2年前血肌酐526μmol/l,免疫检查SSA及SSB阳性,唾液腺和泪腺功能严重受损,诊断“原发性干燥综合征,慢性
一、把人力资源作为企业经营的首要资源吕家坨矿业分公司在建立现代企业制度和扭亏脱困的过程中,确立了建设标志型矿井的发展目标,提出了"现代化矿井靠现代化的人来建设,现代
目的探讨组合式推移皮瓣修复骶尾、粗隆、坐骨结节多处巨大褥疮的临床方法。方法用组合式推移皮瓣修复骶尾、粗隆、坐骨结节多处巨大褥疮13例,其中骶尾部6例;股骨粗隆4例;坐
一、我国煤炭产业组织制度演化过程理论分析1.关于SCP产业组织研究方法.由美国哈佛大学学者爱德华@S@梅森提出的SCP(结构一行为一业绩)产业组织经验研究方法第一次使用了由微
工业技术的飞速发展,给人类生活带来便利的同时,也对人类的健康造成了危害。由于发展的盲目性,使人们忽略了对环境的保护,导致世界上大部分的水资源受到有机物的污染。然而传
近年来,肺血栓栓塞症(PTE)的发病率逐渐上升,其院外误诊率高达70%以上,现已是继心血管病后第三位致死性病,成为国际性医疗保健问题,受到各国医学界的普遍关注。现将我科成功抢救的3例
实施学分制是一个漫长探索和实践的过程.作为一种管理体制,学分制不是简单的照抄和重复,它需要我们结合国情,结合校情,结合社会需求和生源状态等综合条件来决定学分制施行策略、运
为保证园林绿化建设的顺利实施,如何合理的利用资金以及科学的把握工程造价是非常关键的。本文从园林绿化工程造价中存在的问题以及控制园林工程造价的措施和方法两方面对园