光响应超分子组装体的构筑及其可逆行为研究

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近年来,基于非共价的主客体相互作用来构筑光响应并具有特定功能的超分子组装体逐渐成为超分子领域的研究热点。将光响应的有机小分子集成到主体或客体分子中,进一步利用主客体相互作用进行有序的分子组装,可以得到各种光响应的功能超分子组装体。本文围绕光响应超分子组装体的设计制备及应用探索,重点设计合成了一系列具有光响应特性的新型主体和客体分子。通过非共价相互作用力,成功构筑了一系列光响应的功能超分子组装体,并对其性能及应用进行了详细研究和探索。具体内容如下:(1)简要介绍了超分子化学概况,对光致变色分子和大环主体化合物冠醚、葫芦脲以及动态有机环番的最新研究进展进行了简要综述。(2)设计合成了一个兼具光和热响应的苯撑乙烯吡啶盐有机环番。通过光照和加热,该大环可以在(EE)-异构体和(EZ)-异构体之间可逆转换。基于苯撑乙烯吡啶盐大环主体的变构效应,成功实现了对一系列富电子和缺电子芳香客体分子的可控释放与包结。(3)通过两级组装构筑了原位光响应的多色发光超分子组装体。与葫芦[8]脲组装后,二芳基乙烯衍生物的荧光发射具有明显的红移和增强,同时二元组装体的荧光可以在光照下可逆调节。二元组装体进一步与阴离子碳量子点共组装,形成三元超分子多色发光纳米粒子。在紫外光照下,纳米粒子的荧光可以从黄色逐渐转变为蓝色,并可以方便地实现白光发射。(4)设计合成了一种光响应的超分子荧光墨水。通过二级铵盐与冠醚之间的非共价相互作用,成功的合成了光响应的[3]准轮烷。[3]准轮烷在紫外光和可见光的照射下,能够可逆的控制钌配合物的发光性能,并进一步应用于光擦除的荧光墨水。(5)设计合成了一个紫精修饰的胆固醇两亲分子。利用多种大环主体对紫精客体分子的高亲和力,成功实现了超分子纳米结构从不规则的纳米棒到高度有序的螺旋纳米线、纳米纤维和纳米球等微观形貌的转变。
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