氮是海洋生物生长的必需营养元素,也是诸多海域初级生产力的主要影响因子。因此,氮在海洋生物地球化学中起着至关重要的作用,它还会影响其他元素的循环过程,尤其是碳循环。工业革命以来,人为活动对全球氮循环的威胁日益加剧,以至于目前人为活动向海洋排放的氮通量已和生物固氮量相当。当前,地球氮循环的安全运作阈值已被超越,这会导致不可逆转的后果。因此,科学家们越来越关注海洋氮循环,旨在了解海洋氮循环过程对人为活动和未来气候变化是如何响应的。本论文以九龙江口、长江冲淡区和西北太平洋(包括东海和黄海)为典型水域,研究了不同形态氮同位素(硝酸盐氮氧同位素δ15NNO3和δ18ONO3,亚硝酸盐氮同位素δ15NNO2,溶解有机氮同位素δ15NDON和颗粒态氮同位素δ15NPpN)的分布特征和关键调控因子,展现了不同水域氮循环过程的差异性和复杂性。主要创新性成果包括:(1)、九龙江口(夏季):δ15NNO2与1/[NO2-](亚硝酸盐浓度的倒数)的散点图呈现非保守混合行为(N型分布),表明受四端元混合影响而不是两端元。从九龙江河口上游到中下游,存在氮循环过程的差异。在高浊度的河口上游,N02-累积和氨氮(NH4+)去除是由于氨氧化作用速率大于亚硝酸盐氧化速率。在河口中下游,由于水体停留时间很短,生物地球化学过程的影响不显著。培养结果显示,与NO3-(硝酸盐)和NO2-相比,浮游植物更倾向吸收NH4+,且仅当NH4+被消耗到一定阈值时(0.6-5.0 μmol L-1)才开始吸收NO3-。这是经典的生理论,即NH4+的存在会抑制浮游植物对NO3-的吸收,这可能贡献于九龙江口 NO3-的保守行为。基于NH4+的吸收速率发现,当水体停留时间<1d时,才能维持河口中下游NH4+的相对保守行为。浮游植物吸收NO3-产生的氮氧同位素分馏分别为8.4-9.6‰(15εNO3)和9.9-11.2‰(18εNO3),这与硅藻吸收NO3-产生的分馏系数范围相近,前人研究结果也显示硅藻为优势种。然而,浮游植物吸收NO2-产生的分馏系数为1.9-5.0‰(15εNO2),且15εNO2随盐度的增加而减小,表明这可能对环境条件(盐度、底物浓度等)较为敏感。(2)、长江冲淡水区(夏季):结合三端元混合模型,发现长江冲淡水区NO3-浓度及其氮氧同位素的观测值均偏离预测值,反映出NO3-的非保守行为。根据浓度差值与同位素差值的散点分布图,可将长江冲淡水区的氮循环过程分成3区。区域1:靠近河口浊度大,以水体硝化作用和沉积物反硝化作用为主,且后者贡献略大;区域2:外冲淡水区底层,以矿化和硝化作用为主;区域3:外冲淡水区表层,以浮游植物吸收为主。在总氮储库中,从浓度上,NO3-所占比例最高,DON(溶解有机氮)次之,PN(颗粒态氮)最低;从同位素上,δ15NNO3>δ15NPN>δ15NDON。15NPN极小值出现在外冲淡水区叶绿素高的表层,且与δ15NN03的差值为～10‰,暗示了存在同位素分馏。结合颗粒有机碳同位素δ13CpOC和C/N比值,发现PN主要来源于现场生产的海源颗粒物(新鲜PN),且佐证了该过程存在同位素分馏。中高盐区,DON呈现显著的去除,但δ15NDON变化范围较小(相对于δ15NN03),这可能是由于浮游植物或微生物选择性吸收小分子DON,而该过程产生的分馏又很小。(3)、在西北太平洋(春季):真光层内δ15NNO3和δ18ONO3的分布受控于浮游植物吸收、大气氮沉降和硝化作用。受冷涡影响的站位,硝酸盐跃层深度以及δ15NNO3和δ18ONO3同步变重的层位显著变浅(抬升)。B、K断面δ15NPN随水深增加而增大,这与PN矿化产生分馏有关,近表层因受大气氮沉降影响δ15NPN偏轻。A4、A6、A8位于暖涡边缘,硝酸盐跃层的抬升使其PN浓度偏高,50-100 m水层δ15NpN比50 m以浅负偏,则与侧向输送有关。