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在众多金属基功能材料中,由于中心金属离子能在高自旋(HS)和低自旋(LS)状态之间可逆转换,自旋交叉配合物受到了科学家们的广泛关注,而这种转换改变了很多与之相关的性质,包括晶体结构、磁学性质、颜色等等,使得自旋交叉配合物能被应用于分子传感器或者分子存储等方面。基于本课题组之前关于吡啶基四齿配体构筑自旋交叉化合物的研究,本文在选定配体吡啶环上引入取代基团-Br基,调节其自旋交叉性质并加以研究。全文共四章:第一章为绪论,介绍了自旋交叉配合物的研究进展,其中突出了在其他研究体系中不常见的测试穆斯堡尔谱,接着介绍了自旋交叉温度的影响因素以及自旋交叉化合物的同质多晶现象。第二章叙述分子式为[FeLBr(dca)2]自旋交叉化合物三种同质多晶的研究成果(LBr=N,N-二(5-溴-2-吡啶甲基)-1,2-乙二胺),并通过反应温度的微调选择性地合成了三种同质多晶,其中α相晶体为热力学产物而γ相晶体为动力学产物,并运用元素分析测试、红外光谱测试、单晶测试、PXRD、DSC、变温磁化率以及穆斯堡尔谱等测试对其加以区分和研究。在结构方面,三种晶体内均存在NH与dca形成的较强氢键,在α相和β相晶体中,该氢键使得分子分别形成平行于c轴和b轴的一维链,而在γ相晶体中则形成了平行于ab面的二维面。而在磁学性质方面,α相晶体为一步自旋交叉并伴随着对称性的降低:高自旋状态时晶格内仅存在一种Fe离子,而低自旋状态时变为两种Fe。而β相晶体具有两步自旋交叉并伴随着往复性的对称性变化,并且在两步转变平台附近,穆斯堡尔谱显示β相晶体存在着高自旋相-低自旋相-过渡相三相共存的复杂状态。与此相比,γ相晶体一直保持高自旋状态。第三章叙述了 LBr与硫氰酸钾、硒氰酸钾构筑的自旋交叉配合物及相应研究,其中运用红外光谱测试、热重(TG)、PXRD、单晶测试、变温磁化率等测试对其进行研究。通过PXRD测试,确定两种晶体为异质同晶,高自旋状态下[FeLBr(NCS)2]晶体内存在Br原子形成的分子间作用力而低自旋状态下则消失。两种化合物都存在缓慢多步自旋交叉现象。第四章为对整个工作简要的总结。