【摘 要】
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生物柴油是一种清洁的可再生能源,甘油是其生产过程中主要副产物,有效地利用甘油有望降低生物柴油的生产成本。以甘油为原料,可制备出很多高附加值的化学产品,其中制备丙烯醛是一条前景很好的甘油增值路线。甘油脱水制丙烯醛的研究,大多都存在催化剂迅速失活的问题,为解决这个问题,研究者大多都是对催化剂和反应工艺进行改进,很少从反应装置上进行改进。本文将微波反应装置应用于甘油催化脱水制丙烯醛的反应上,以求利用微波
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生物柴油是一种清洁的可再生能源,甘油是其生产过程中主要副产物,有效地利用甘油有望降低生物柴油的生产成本。以甘油为原料,可制备出很多高附加值的化学产品,其中制备丙烯醛是一条前景很好的甘油增值路线。甘油脱水制丙烯醛的研究,大多都存在催化剂迅速失活的问题,为解决这个问题,研究者大多都是对催化剂和反应工艺进行改进,很少从反应装置上进行改进。本文将微波反应装置应用于甘油催化脱水制丙烯醛的反应上,以求利用微波加热的均匀性提高反应过程催化剂的稳定性。SiC是良好的吸波材料,具有热容大、导热性能好等优点;WO3/ZrO2是甘油脱水制丙烯醛的研究中催化效果较好的催化剂,具备热稳定性好的优点;本文将这两种材质结合起来,制备包覆型吸波催化剂WO3-ZrO2@SiC,用于甘油脱水反应。论文对微波辅助甘油催化脱水制丙烯醛反应进行了研究,微波汽化反应“一体式”装置中,考查了反应温度、不同甘油浓度下的反应空速、WO3负载量对甘油转化率和丙烯醛选择性的影响,结果表明最佳反应条件为:微波反应温度300℃,甘油水溶液浓度为20 wt%,甘油的质量空速0.2 h-1,在此条件下甘油转化率近97%,丙烯醛选择性近52%。为了进一步提高丙烯醛产率,对甘油脱水反应过程进行了工艺改进,优化了催化剂制备条件,并改进了甘油水溶液汽化方式,将过程改为电加热汽化-微波反应“两步法”。考查了反应条件和催化剂制备方法对甘油脱水反应效果的影响。结果表明催化剂制备过程中分散剂的选择和ZrO2包覆量会对反应结果有较大影响。当分散剂选择偏硅酸钠,ZrO2包覆量为37.5 wt%时效果最好,甘油转化率和丙烯醛选择性较微波汽化反应“一体式”装置都有所提高,其中甘油转化率接近100%,丙烯醛选择性达到65%。
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