高分子水凝胶是一种高度含水的具有交联网络结构的聚合物,其聚合物结构能够维持一定的形状,具有类似于固体的机械性能。同时,网络内部的分散相可以发生渗透或扩散作用,又具有类似于液体的传输性能,因此广泛应用于可穿戴柔性传感器、生物医学材料以及仿生驱动器等诸多领域。其中聚丙烯酰胺三维网络是最常用的水凝胶骨架。通过对聚丙烯酰胺结构进行功能化修饰,可以制备具有自愈合、导电、抗冻和增韧等性能的水凝胶体系。然而,在聚丙烯酰胺凝胶的传感、生物及信息储存应用中,仍然面临着一些尚未解决的科学难题,比如在人机交互传感模式应用中,灵敏度不高;作为伤口敷料,凝胶与皮肤界面粘附不可调控;缺乏水溶胀调控表面信息储存机制研究等。为解决这些问题,本论文围绕聚丙烯酰胺水凝胶功能化和应用两个主题,通过化学共聚反应策略,对聚丙烯酰胺交联网络进行功能化修饰,构建了一系列新型水凝胶体系,搭建了多种实验模型,探索了凝胶网络微观结构和宏观性能的关系,解决了功能化聚丙烯酰胺在应用时面临的关键科学问题和技术瓶颈。具体的研究工作如下:（1）通过卡拉胶/刺槐豆胶/钾离子与丙烯酰胺单体的共聚,构筑了一种高弹性、抗冻、导电的共价键-离子键共交联的复合水凝胶。基于水凝胶对外界环境刺激（如应变、温度、切割或弯曲）产生的电阻信号特性,通过Arduino开源电子平台,收集电阻信号,并将其转化为数字信号,利用编程语言将数字信号进一步转化为控制电动舵机的运动指令,最终搭建了水凝胶调控的高灵敏人机交互应用模型,揭示了水凝胶在可穿戴电子皮肤方面的应用可行性。然而,该凝胶难以与皮肤表面产生强的粘附性能,无法实现紧密贴合,在一定程度上限制了应用潜质。（2）针对凝胶的界面粘附问题,基于皮肤表面能够分泌油脂的特性,构筑了生理可调节的皮肤表面凝胶粘附模型。本章提出的分子策略是将甲基丙烯酰丙基三甲基氯化铵（MPTAC）单体引入到共价键-离子键共交联的复合水凝胶体系,通过MPTAC单体中的阳离子基团与皮肤表面产生的强烈静电相互作用,实现水凝胶的粘附。随着组织渗出物在水凝胶与皮肤表面之间逐渐形成脂质层,削弱了静电亲和力,降低凝胶与皮肤的粘附,从而实现水凝胶与皮肤界面的粘附可调节性。通过一系列生物模型,详细验证了生理调节凝胶在皮肤表面粘附的可行性,并将其应用在伤口表面,不仅能够促进伤口愈合,还能有效避免因移除凝胶导致对伤口的二次伤害。因此MPTAC单体的功能化,大大提升了聚丙烯酰胺凝胶体系在可穿戴电子皮肤及伤口敷料方面的应用潜质。（3）阳离子基团的引入不仅实现了凝胶在皮肤表面的可调粘附,同时也提升了凝胶的水溶胀率。我们通过建立各种溶胀模型实验,揭示了凝胶的高水溶胀机制主要是利用阳离子基团的静电排斥作用,扩展了凝胶网络。该作用导致水凝胶的溶胀比可达250倍,且溶胀后的水凝胶仍维持较强的力学弹性。为了演示高溶胀凝胶的应用潜质,提出了一种水溶胀调控凝胶表面信息伪装的物理模型。通过激光雕刻,在凝胶表面写入信息后,通过吸水实现信息伪装。当暴露在白光下,可实现信息的解密。通过光线的开启与关闭,可实现信息伪装和解密过程的无限循环。然而,该体系的一个缺点是,凝胶需要长时间吸水溶胀,才能实现信息的加密。（4）针对凝胶表面信息加密缓慢的问题,将MPTAC单体和[1-（4-乙烯基苯基）-1,2,2-三苯基]乙烯（TPE）荧光单体共聚引入到聚丙烯酰胺的网络中,制备了一种信息快速加密的有机水凝胶体系。该有机水凝胶以DMSO为主要分散相,当水滴入到凝胶表面,水分子和DMSO分子快速交换,导致局部相变,从而改变透光率。低透光率可将激光写入的信息快速伪装,在日光下实现信息首次加密。此时相变区域的分子链呈聚集状态,引起TPE分子的荧光增强,信息区域与相变区域在紫外光下形成明显的荧光色差,实现信息首次解密。再利用吸水溶胀实现信息二次加密,并在白光下二次解密。该策略成功实现了凝胶表面信息的快速加密,并创造了一种多级信息储存加密解密系统,为聚丙烯酰胺水凝胶在信息安全领域的应用拓宽了思路。综上所述,本论文通过对聚丙烯酰胺结构进行物理或化学改性,成功实现其在人机交互,凝胶皮肤,信息伪装,多级信息储存等多个领域的应用,为聚丙烯酰胺类水凝胶的功能化提供了可靠的理论基础和重要参考,推动了其在各个领域的实际发展。