【摘 要】
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电解水制氢具有清洁无污染、碳零排放、可持续等优点,是解决当今化石能源紧缺的有效方法之一。为了加快电解水过程缓慢的动力学、提高制氢效率,开发高效稳定的电催化剂是关键。传统粉体电极材料制备工艺复杂,且导电剂或粘结剂的添加导致活性组分易团聚,严重影响了反应效率。因此,开发一体式的自支撑电极材料有利于增大比表面积、充分暴露活性位点、提高活性组分利用率,从而提高催化剂整体活性和稳定性。木材由于具有丰富的分级
【基金项目】
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国家优秀青年科学基金项目“木材纳米结构解译及功能化（31922057）”2020年12月- 2022年12月; 国家自然科学基金重大项目课题“木材纤维精准解离与界面调控机制（31890771）”2019年1月-2023年12月
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电解水制氢具有清洁无污染、碳零排放、可持续等优点,是解决当今化石能源紧缺的有效方法之一。为了加快电解水过程缓慢的动力学、提高制氢效率,开发高效稳定的电催化剂是关键。传统粉体电极材料制备工艺复杂,且导电剂或粘结剂的添加导致活性组分易团聚,严重影响了反应效率。因此,开发一体式的自支撑电极材料有利于增大比表面积、充分暴露活性位点、提高活性组分利用率,从而提高催化剂整体活性和稳定性。木材由于具有丰富的分级多孔结构,成为各种自支撑电催化剂设计合成的理想结构基底材料。此外,木材是一种天然生物质复合材料,细胞形态、大小各异,排列方式复杂多样,在构造上表现出显著的各向异性。厘清木材构造的各向异性与电催化性能之间的关系对于设计开发木基自支撑电催化剂具有重要意义。基于此,本文以马尾松和杨木为研究对象,围绕木材构造的各向异性展开,首先研究了木材横切面、径切面、弦切面的宏观、显微、超微构造特征;然后制备了三种切面炭化木电极材料,进一步分析了构造的各向异性对电催化性能的影响;最后,以马尾松三切面作为结构基底,分别合成了三种木基复合电催化剂。主要研究内容与结果如下:（1）通过体视显微镜、光学显微镜、扫描电子显微镜等观察了马尾松、杨木的宏观、显微和超微构造特征。马尾松解剖分子排列规则、简单,由管胞、木射线、纹孔、树脂道等组成;管胞大小为26.353±4.791μm。纹孔为6.396±0.951 μm,木射线长度为163.359±50.21μm,大小为6.668±2.046μm。杨木解剖分子排列不规整、复杂,由导管、木纤维、轴向薄壁细胞、纹孔等组成;管孔平均直径大小为57.548±16.572μm,木纤维平均直径大小为11.605±3.168μm,纹孔直径大小为2.642±0.441 μm。（2）经900℃高温碳化后,马尾松和杨木炭化木依然完整保留了木材原有三维构造特点。且碳化后均出现了无定型碳及一定的石墨化结构,具有良好导电性,能够满足大部分电催化电极材料的基本要求。炭化木电极材料本身对于电解水催化活性很低、呈现一定的惰性,但两种木材的横切面炭化木电极的过电势、塔菲尔斜率、电化学阻抗、电化学活性面积均小于径切面与弦切面炭化木电极,表明木材不同方向上细胞组织的结构差异对其电催化性能具有一定影响。（3）以马尾松横切面（Pine-C-CW）、径切面（Pine-R-CW）、弦切面（Pine-T-CW）作为结构基底,采用相同的制备工艺,首先通过低温水热反应在表面均匀地生长孔隙丰富的氢氧化镍（Ni（OH）2）纳米片并掺杂了大量氮元素;然后一步高温碳化转化,即获得了大量金属镍颗粒（NiNP）和镍-氮-碳（Ni-N-C）纳米片嵌固在木材细胞壁,分别合成 了三种木基电催化剂 Ni NP@Ni-N-C/Pine-C-CW,Ni NP@Ni-N-C/Pine-R-CW,Ni NP@Ni-N-C/Pine-T-CW。不管是 HER 还是 OER,Ni NP@Ni-N-C/Pine-C-CW 均表现出更优异的电催化性能,达到100 mA cm-2电流密度时,所需过电势仅为81 mV和262 mV。而 Ni NP@Ni-N-C/Pine-R-CW 所需过电势为 142mV 和 383 mV,NiNP@Ni-N-C/Pine-T-CW 所需过电势为 154 mV 和 399 mV。综上,本文首先比较分析了马尾松和杨木原有宏观、显微、超微构造特征,然后围绕木材构造的各向异性展开,高温碳化获得了横切面、径切面、弦切面炭化木电极材料,通过电化学测试,分析了木材构造的差异对其电催化性能的影响。并以马尾松横切面、径切面、弦切面薄木片作为结构基底,采用相同的制备工艺合成了三种木基复合电解水催化剂,发现木材构造的差异对其木基复合电催化剂的形貌特征、结构组成、比表面积、疏气性和亲水性等均具有一定的影响,从而影响其整体电催化性能。
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