α-Fe2O3负载金属氧化物催化氧化苯的性能研究

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近些年来,挥发性有机污染物排放量(VOCs)与日俱增,大气污染问题愈发严重,很多国家对VOCs的排放制定了更严格的标准,因此,寻求一种高效、环保、低廉且能满足更严格的排放标准的VOCs控制技术已迫在眉睫。本文使用针铁矿作为前驱体,合成三种α-Fe2O3负载金属氧化物(CeO2、Co3O4、NiO)复合催化剂。并通过XRD、BET、SEM、XPS、H2-TPR等表征方法对制备的针铁矿负载金属氧化物复合催化剂进行分析,研究它们的化学成分、表面形态以及氧化还原能力等。通过实验研究了不同因素(活性组分配比、煅烧温度、初始浓度、气时空速)对复合催化剂催化氧化苯性能的影响,结论如下:(1)采用浸渍-煅烧法制备的CeO2/α-Fe2O3复合催化剂对气态苯的降解具有良好的催化氧化性能,Ce/Fe摩尔比为0.3,500oC空气氛围下煅烧两小时的复合催化剂的催化氧化性能最佳,在苯初始浓度为1000mg/m3及空速为48000 h-1条件下,该催化剂在450oC反应温度时CO2选择性可达到86.7%。通过催化剂的表征数据分析该催化氧化反应机理发现,部分Ce迁移到针铁矿中形成铁-铈固溶体,而CeO2/α-Fe2O3复合催化剂催化性能的改善主要与Ce与Fe间的相互作用而产生的高浓度表面氧物质有关。(2)以针铁矿为前驱体,利用浸渍-煅烧法合成的Co3O4/α-Fe2O3复合催化剂具有较高的气态苯催化氧化活性。Co3O4与针铁矿的摩尔比为0.6:1和煅烧温度为500 oC条件下制得的复合催化剂对气态苯的催化氧化具有最高的催化性能,反应温度为400 oC时,苯可被完全降解,且此时CO2选择性可达到91.4%。Co3O4/α-Fe2O3复合催化剂还具有优异的稳定性,苯的催化活性在144 h持续反应中未发生变化,该催化剂在实际工业应用中具有一定的潜力。通过催化剂的表征结果发现,相比纯针铁矿,Co3O4/α-Fe2O3复合催化剂具有较大的比表面积、较高的表面氧浓度和较强的氧化还原性能,均有利于苯的催化氧化。(3)以针铁矿为前驱体,利用浸渍-煅烧法合成了NiO/α-Fe2O3复合催化剂,并通过降解较高浓度气态苯考察NiO/α-Fe2O3复合催化剂的催化活性。当NiO与针铁矿的摩尔比为0.4:1和煅烧温度为550 oC时制得的复合催化剂对气态苯的催化氧化具有最高的催化性能,反应温度为460 oC时,苯的转化率接近100%。通过催化剂的表征结果发现,表面吸附氧在催化氧化反应中起到了至关重要的作用。
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