Fe-Ni-Al-MMT催化过氧化氢氧化降解酸性橙Ⅱ的研究

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染料废水是主要工业废水之一。近年来随着染料行业的迅猛发展,大量排放的染料废水严重危害了生态平衡。染料废水成分复杂、色度高、毒害大,是染料工业急需处理的高浓度有机废水。本文以典型偶氮染料酸性橙Ⅱ为研究对象配置模拟染料废水。采用蒙脱土(MMT)为载体,过渡金属元素铁(Fe)和镍(Ni)为活性组分通过离子交换法制备系列柱撑蒙脱土催化剂(Fe-Ni-Al-MMT)。采用非均相催化湿式过氧化氢氧化(CWPO)技术降解染料废水。根据色度、COD去除率从活性金属百分含量(Fe+Ni)/(Fe+Ni+Al)、Fe/Ni比和焙烧温度筛选催化剂的制备条件。当(Fe+Ni)/(Fe+Ni+Al)=6%, Fe/Ni=4:6,焙烧温度为500℃时,废水的色度去除率和COD去除率都达到最大值99.8%和72.32%。通过XRD、BET比表面积和ICPS元素分析对柱撑蒙脱土催化剂进行表征,与原蒙脱土相比,柱撑蒙脱土的层间距和比表面积有明显增大。原蒙脱土的层间距和比表面积分别为1.527nm和42.03m2/g,柱撑后蒙脱土的层间距和比表面积分别增大为1.780nm和151.9m2/g。 ICPS元素分析结果表明柱撑蒙脱土催化剂的Fe和Ni百分含量与原蒙脱土相比分别增加了0.827%和0.0044%,说明Fe和Ni活性组分成功柱撑进蒙脱土。将筛选出的Fe-Ni-Al-MMT催化剂,用于CWPO降解染料废水的工艺研究。从反应时间、反应温度、初始pH值、H2O2浓度对工艺条件进行优化。当初始pH=3.0,反应温度为60℃,H2O2浓度为24mmol/L时,反应180min,废水的色度去除率和COD去除率都达到最大分别为99.8%和72.32%。反应后溶液中活性金属铁和镍离子溶出浓度分别为1.4779mg/L和0.4825mg/L。催化剂回收重复利用四次,其催化性能未明显下降,说明催化剂稳定性良好。结合实验数据,对催化湿式过氧化氢降解酸性橙Ⅱ进行表观动力学研究,求得过氧化氢的表观反应级数为0.17,酸性橙染料的表观反应级数为0.73。通过不同反应温度下的速率常数进行拟合求出反应的表观活化能Ea为1.22kJ/mol。
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