纤维素是地球上含量最丰富的可再生天然高分子,其具有绿色环保、价格低廉等优点,对纤维素资源高值化利用,使其在各个领域发挥作用,对实现可持续发展具有重要意义。本论文主要以纳米纤维素为前驱体,通过合理的设计制备出功能性纳米纤维素基碳气凝胶,提高了碳气凝胶的吸附性能、力学性能和电化学性能,对材料的成型机理及其性能进行了深入研究,探讨了纳米纤维素基碳气凝胶在环境保护、储能材料和传感器方面的应用。以漂白硫酸盐针叶木浆板为原料,采用TEMPO氧化方法制得高长径比的纳米纤维素,将纳米纤维素分散液在不同冷冻温度下冻结后,通过冷冻干燥和高温热解制备出纳米纤维素碳气凝胶。研究发现冷冻温度低,冰晶成型速率快且体积小,热解后可以形成具有多孔结构的碳气凝胶。随着冷冻温度的降低,碳气凝胶的比表面积逐渐升高,冷冻温度对碳气凝胶的疏水性能没有影响。惰性气体氛围热解过程中,纳米纤维素转换为无定形碳结构,并脱除亲水基团(C=O,C-O和-OH)赋予碳气凝胶高疏水性(接触角139.3°)。得到的纳米纤维素碳气凝胶具有低密度(5.8 mg/cm3)、高孔隙率(99.67%)和高比表面积(161.16 m2/g),对有机溶液的吸附能力高达110～260 g/g,采用蒸发解吸和燃烧解吸的方法,5次循环解吸后吸附能力仍能达到初始吸附能力的99%和87%。通过研究其对汽油和柴油的吸附过程发现,碳气凝胶的密度越低,吸油能力越高;油类的粘度越低,吸附速率越快。吸油的动力学过程符合伪二阶动力学模型,吸附的过程以化学吸附为主。纳米纤维素气凝胶在热解的过程中体积剧烈收缩(60%～80%),使其可利用的有效体积大量减小,极大的限制了其在吸附领域的应用。为此,采用复合氧化石墨烯的策略,在低温水热的条件下制备出纤维素/石墨烯凝胶,通过冷冻干燥及高温热解制备碳气凝胶。研究发现在相对较低温度(90℃)的水热体系中,纳米纤维素与氧化石墨烯之间形成氢键并自组装形成凝胶。气凝胶热解过程中,纳米纤维素脱除亲水的含氧官能团,氧化石墨烯脱除表面残余的含氧官能团,修复石墨烯的共轭结构,赋予碳气凝胶高疏水性(接触角为131.5°)。氧化石墨烯维持纤维素碳气凝的体积保持不变,热解后气凝胶的孔隙结构完整保留在碳气凝胶中。所制备的碳气凝胶具有低密度(4.8 mg/cm3)、高压缩性(80%)、高机械稳定性,对有机溶液的吸附能力达到160～281 g/g,对有机溶液的体积吸附量为80.5%～95.0%。通过蒸发解吸、压缩解吸和燃烧解吸的方法,多次循环后依然具有高吸附能力。针对纳米纤维素碳气凝胶强度低、耐疲劳性能差的问题,通过双向冷冻工艺,控制冰晶的生长方向,使冰晶沿着水平和垂直方向同时生长,制备出具有弹性微观尺度的规则层状多孔碳气凝胶,其具有低密度(3.26 mg/cm3)、高电导率(0.32 S/m)、高压缩性(90%)和高耐疲劳性。在20%和50%应变下循环压缩1×104次,塑性形变仅为0.1%和8.2%,在80%应变下每次循环压缩的能量耗散仅为0.32 m/cm3。通过研究得出碳气凝胶的弹性增强机理,主要是由于压缩过程中发生片层结构单元的规则排列和弯曲,而非结构单元之间的脱落、滑移与撕裂。此外,石墨烯提高了碳气凝胶的机械稳定性,碳纳米纤维素提高了碳气凝胶的弹性。碳气凝胶的规则层状多孔结构和石墨烯-碳纳米纤维素的协同作用,共同赋予碳气凝胶优良的力学性能。此外,碳气凝胶还具有稳定的压阻效应和高压阻灵敏度(0.26 kPa-1),使其在可穿戴柔性传感器中具备潜在应用。纳米纤维素碳气凝胶的制备过程较为复杂,干燥的过程不可避免使用冷冻干燥或超临界干燥。为此,提出了一种以三聚氰胺泡沫为刚性骨架的策略,通过浸渍涂布的方法将纳米纤维素包裹至三聚氰胺泡沫骨架上,从而在常压干燥的情况下即可制备出柔性碳气凝胶。研究发现三聚氰胺的刚性骨架可以阻止纤维素气凝胶在常压干燥过程中结构坍塌。制备的碳气凝胶具有低密度(11.23 mg/cm3)、高压缩性(60%)、高含氮量(6.35%)、高电导率(0.378 S/cm)和高压阻灵敏度(1.841 kPa-1),在可穿戴传感器中具备潜在应用。此外,热解过程中形成一系列含氮基团(-NH2、吡啶N、-C=N、石墨N),这些含氮基团共同作用使其具有高的质量比电容(92.2 F/g)和面积比电容(461 mF/cm2)(电流密度为0.1 mA/cm2),在可压缩超级电容器电极方面有潜在应用。