二维材料因其独特的结构以及优越的性能被广泛应用于电子传输、能量储存、表面催化等领域。而硼元素由于缺电子性使其二维结构呈现出多样性,引起了实验和理论研究人员们的巨大兴趣。本文以密度泛函理论为基础对二维CoB7、FeB7体系进行全面的计算模拟,成功预测了一系列具有反常配比的新型二维结构,并详细研究了其物理化学性质。在本文第一部分的CoB7体系中,我们提出了以全局能量最低结构CoB7-1为代表的八个稳定结构。CoB7-1由B-Co-B原子层有序堆叠形成互相颠倒的双三明治构型,通过各方面的计算验证了其具有良好的能量、动力学及热力学稳定性。另外,我们发现当施加合适的双轴应变时,变形后结构的能量基态从非磁态转变为铁磁态。我们认为这种仅通过施加小幅度应变就能发生磁性转变,而不需要改变温度等其他外界条件的新型二维金属硼化物,在纳米磁性器件中会有很好的应用前景。对于本文第二部分的FeB7体系,我们同样发现了几个具有代表性的稳定结构,并将全局最低结构FeB7-1及其孪生结构作为整体对比分析。FeB7-1及其孪生结构的构型都是由Fe原子位于中心与上下硼层相连,并在内部形成对称三明治。经过材料稳定性计算表明三者均是能量、动力学、热力学稳定的硼合金。电子性质计算显示,上述结构都为具有铁磁性的金属性材料。而FeB7-1的孪生结构FeB7-4和FeB7-8由于自身特殊的能带结构,将有望作为自旋电压过滤器件得到应用。且在施加双轴应变之后,FeB7-4出现了新的“类禁带”能带,更大范围的实现了自旋过滤效应,这种特性显示了其作为新型二维合金材料在电子传输领域的广阔应用潜能。此外,FeB7-1独特的机械性能也使我们相信其可以在新型柔性二维材料的方向得到充分应用。我们通过全面的理论计算提出了多种构型新颖的二维金属硼化物,并揭示了其化学键本质及稳定化机理,且证实了具有实验制备的可行性。相信能为后续研究打下夯实的基础,并为未来实验合成提供理论指导。