【摘 要】
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熔盐堆是利用钍铀燃料循环实现U233增值的理想堆型,具有核燃料可持续利用、热转换效率高、固有安全性、核废料少、可在线补给燃料等优势。Hastelloy N合金作为熔盐堆的结构材
【出 处】
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中国科学院研究生院(上海应用物理研究所)
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熔盐堆是利用钍铀燃料循环实现U233增值的理想堆型,具有核燃料可持续利用、热转换效率高、固有安全性、核废料少、可在线补给燃料等优势。Hastelloy N合金作为熔盐堆的结构材料,会受到燃料盐中的裂变产物Te的腐蚀而出现晶间脆化,其服役寿命将受到严重影响。为了理解镍基合金结构材料在核反应堆环境中的开裂和失效行为,并提出合理的抗裂纹的方法,需要详细地研究Te对镍基合金的晶间脆化机理。本论文简化合金模型,利用电镀方法在纯镍表面均匀沉积Te,通过热扩散实验模拟了900°C和1000°C下的Te对镍基体的腐蚀行为,利用先进的同步辐射表征技术和聚焦离子束(FIB)、电子探针(EPMA)、XRD、SEM等常规方法,对Te在镍中的晶内腐蚀产物和晶界腐蚀产物的成分和结构进行了研究,并结合密度泛函理论计算(DFT)对Te在镍晶格中的腐蚀过程和晶间脆化机理进行了探讨。主要研究结果如下:1000°C下Te在镍中主要沿晶格扩散,同步辐射EXAFS技术从局域原子结构的角度直接证实了其晶格腐蚀产物和晶界腐蚀产物均为替代式Ni-Te固溶体,不存在其他包含Te-Te键的Te团簇或Ni-Te化合物。其中晶界的Ni-Te固溶体起着晶界脆化作用,导致镍基合金沿晶间开裂。通过DFT计算Te在Ni基体晶粒内部的不同聚集形态的能量规律,结果表明,在纯Ni晶粒内,Te的最近邻配位原子不含Te原子,第二、三、四配位壳层可能存在Te原子,并优先占据Ni晶格中的替代位置。利用聚焦离子束(FIB)从腐蚀样的晶界腐蚀区域切取微区样品,建立了微束X射线荧光分析(μ-XRF)、微束X射线衍射(μ-XRD)、微束X射线吸收近边结构谱(μ-XANES)联用的多角度微区表征方法,获取了900°C腐蚀样的晶界腐蚀区域的微区Te浓度分布及成分结构分布。实验发现,不同Te浓度处的腐蚀产物成分有差别。
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