负载型杂多酸(盐)催化氧化燃料油脱硫性能研究

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燃料油是世界经济的血液,随着世界经济的高速发展对燃料油的需求也在增加,但是燃料油使用造成的污染对环境压力越来越大,其中对环境影响最大的是在燃料油燃烧过程中会产生SOx,SO2是其中含量最大的污染物,也是大气环境最主要的污染源之一。和加氢脱硫技术相比,氧化脱硫技术反应条件比较温和、设备简单、成本低,可实现对燃料油超深度脱硫。所以,氧化脱硫技术的发展前景很广阔,已经成为当今脱硫技术方面一个新的研究热点。过氧杂多酸(盐)是一类性能优良的绿色催化剂,具有催化活性高,对环境无污染,不腐蚀设备等优点。随着人们对过氧杂多酸(盐)认识研究的不断深入,过氧杂多酸(盐)在催化领域的应用前景将会更加广阔。本实验将过氧磷钨酸盐分别负载到SiO2、Al2O3-Si O2、TiO2-SiO2上,并通过添加La、Ce、P、Fe等助剂对以Si O2为载体的负载型过氧磷钨酸盐改性,制得M-HPWO/SiO2、HPWO/Al2O3-SiO2、HPWO/TiO2-SiO2三类催化剂,以双氧水为氧化剂,分别对模拟油、汽油和柴油进行催化氧化脱硫。研究了各催化剂最佳的制备条件,并分别考察了各催化剂最佳的反应条件。实验结果表明:自制的三种催化剂均具有很高的催化活性。Ce-HPWO/SiO2的最佳制备条件为:铈负载量3%,n(H3O40PW12):n(CTAB)=1:3、n(H3PW12O40):n(H2O2)=1:30。各自适宜的反应条件下,对BT的脱除率可达99.10%,柴油脱硫率可达92.47%。HPWO/Al2O3-SiO2的最佳制备条件为:常温,硅铝摩尔比为3:1,n(H3PW12O40):n(H2O2)=1:30,负载量10%。各自适宜的反应条件下,对BT脱除率最大为99.75%,对汽油的脱硫率可达87.37%,对柴油脱硫率可达86.19%;HPWO/TiO2-Si O2的最佳制备条件为:常温、n(Ti):n(Si)=1:4、n(H3PW12O40):n(H2O2)=1:300、n(H3PW12O40):n(CTAB)=1:3。各自适宜的反应条件下,对BT脱除率最大为99.24%,对柴油脱硫率可达94.06%。并且自制的三种催化剂重复使用四次后,催化活性下降不是特别明显,重复使用性良好。
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