随着信息产业的蓬勃发展,人们更多的是追求大容量、高速度、低能耗等更佳性能的应用器件。多铁性材料同时涉及到电学和磁学性质以及两者的交叉，有着自旋磁性和极化电荷以及彼此间的耦合等的更大的自由度去设计集成器件，满足现代信息产业的发展需要。多铁材料通常是指具有铁电性、铁磁性、铁涡性和铁弹性中的两种或两种以上基本铁性的材料。多铁性材料在具有着丰富的物理性质的同时,对实验和理论研究都提出了一系列新的挑战。现在研究最多的是单相材料里面同时具有磁性和铁电性，而且甚至可以实现磁电性质之间的互相调控。但是同时具有磁性和铁电性的单相磁电材料本身是比较稀少的，而且这种磁电材料一般都是呈现反铁磁耦合，非常不利于实际的应用。本文正是基于多铁材料的应用和基础研究的角度，结合目前国内外的多铁材料研究进展，用第一性原理的方法去设计新型的磁电材料和分析多铁材料的物理机理。因此本文主要通过第一性原理计算的方法来探索ABO₃钙钛矿多铁材料的铁磁性和铁电性共存和耦合作用机理，深入研究掺杂，应变，空位缺陷，高压效应等的作用对单相ABO₃钙钛矿多铁材料的影响来改善磁电特性，旨在寻找高强度的铁磁和铁电性的磁电体。首先,我们在第三、四章里面讨论了掺杂，应变和氧空位等对钙钛矿BiCoO₃的磁电性能的改善。在BiCoO₃中掺杂的Fe和Cr离子不仅维持了BiCoO₃原来的高电极化强度外，还呈现出铁磁耦合序，可以提供剩余磁矩。另外，在张力的作用下BiCoO₃的极化减少而磁性基本不受影响。O空位将轻微地降低BiCoO₃的极化值，但可以显著地改变Co离子的局域磁矩，可能在BiCoO₃中提供剩余磁矩。我们也用了晶体场理论和磁性离子与氧离子之间的相互作用等尝试去深入地解释BiCoO₃掺杂和氧空位引起的磁电特性。宏观磁性的实现将会丰富BiCoO₃作为多铁性材料的物理性质,拓宽其潜在的可能应用。接着，在第五、六章里面我们研究了在A或B位掺杂和氧缺陷改善PbVO₃磁电性能的可能性。结果发现在PbVO₃的A位中掺杂La或Bi会使体系的铁电性消失，同时保持其反铁磁耦合。3d过渡元素掺杂在PbVO₃的B位可能引起剩余磁矩。除了Ni和Cu之外，大多数掺杂在PbVO₃中B位的3d过渡元素可以保持PbVO₃的带隙和大的铁电极化强度。氧空位对PbVO₃的铁电极化性质和磁性影响不大。然而,氧缺陷在有氟掺杂的PbVO₃中可以改变V离子的价态，可能在PbVO₃系统中引入净磁矩和提高PbVO₃的铁电极化强度。最后，我们在第七章里面研究了高压效应对无掺杂，掺杂La或者Ba的立方SrMnO₃磁性变化的影响。在正压强至40GPa作用下，立方SrMnO₃保持稳定的G型反铁磁构型，而在负压至-10GPa条件下则可以发生丰富的磁性相变行为。同样在Ba掺杂SrMnO₃在高压下也可以观测到G型，C型，A型反铁磁和铁磁态等的四种磁构型之间的相变，同时可以降低体系的磁相变所需的负压。然而, La掺杂使SrMnO₃最初的基态G型反铁磁变得不稳定。