【摘 要】
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钙钛矿太阳电池由于其光电转换效率高、成本低廉、制备工艺简单,被视为最具有应用潜力的新一代光伏技术,受到了学术界和工业界的广泛关注。但钙钛矿材料对环境敏感,且易受到功能层的渗透侵蚀,器件稳定性较差,如何提升钙钛矿太阳电池的稳定性及创新设计简单高效的电池结构成为其产业化技术的重要突破方向。本论文以提升钙钛矿太阳电池光电性能及稳定性为目标,探究了钙钛矿太阳电池的衰减机制,提出了相应的优化方案。同时,设计
【基金项目】
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国家自然科学基金; 北京市科技计划; 国家重点实验室
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钙钛矿太阳电池由于其光电转换效率高、成本低廉、制备工艺简单,被视为最具有应用潜力的新一代光伏技术,受到了学术界和工业界的广泛关注。但钙钛矿材料对环境敏感,且易受到功能层的渗透侵蚀,器件稳定性较差,如何提升钙钛矿太阳电池的稳定性及创新设计简单高效的电池结构成为其产业化技术的重要突破方向。本论文以提升钙钛矿太阳电池光电性能及稳定性为目标,探究了钙钛矿太阳电池的衰减机制,提出了相应的优化方案。同时,设计制备了钙钛矿同质结,为高效稳定钙钛矿电池技术突破开辟了新方向。主要研究工作如下:（1）通过PEIE-2D MOF复合修饰材料实现了钙钛矿太阳电池电子传输层的无损钝化,提升了电池光电转换效率。聚乙氧基乙烯亚胺（Polyethylenimine ethoxylated.PEIE）与碲吩基二维金属有机骨架（2D MOF）的复合材料能够在二氧化钛电子传输层上形成均匀平整的界面钝化层。PEIE-2D MOF复合修饰材料通过电子注入效应钝化TiO2电子传输层的Ti3+-Vo缺陷,降低TiO2的光催化活性,增强电池的工作稳定性。同时,PEIE-2D MOF复合修饰层平整光滑的基底界面能够有效提升钙钛矿薄膜的结晶质量,减少光生载流子的复合损失,增强电子抽取和载流子的定向传输,电池的光电效率提升至22.22%。利用PEIE-2D MOF复合材料对电子传输层进行修饰改性是一种新型的界面无损钝化技术,这为制备高效稳定钙钛矿太阳电池提供了新思路。（2）探究了 TiO2电子传输层中Ti3+缺陷在器件紫外衰减过程中的关键作用,揭示了钙钛矿电池在紫外辐照下的两段式衰减现象,利用PEIE阻断了 Ti3+缺陷的转化,增强了电池的紫外稳定性。钙钛矿太阳电池在紫外辐照下表现出复合衰减和降解衰减两个阶段。在前期的复合衰减阶段,二氧化钛中氧空位对应的Ti3+缺陷（Ti3+-Vo）会在紫外辐射的激发下,转换成Ti4+-Vo复合中心,造成光生载流子的复合损失,电池性能呈现速度较慢的复合衰减。同时,Ti4+-Vo能够氧化碘离子（I-）生成碘三负离子（I3-）,I3-离子的积累能够加速钙钛矿材料的分解,进而导致电池性能的下降甚至失效。电池性能表现出有别于第一阶段的快速衰减现象,即降解衰减阶段。用PEIE材料修饰电子传输层可以有效抑制Ti3+-Vo向Ti4+-Vo的转换。经72天的紫外老化后,对照组的钙钛矿电池几乎完全失效,PEIE优化的电池仍能保持初始效率（20.51%）的75%。（3）基于钙钛矿薄膜的自掺杂特性,构建了钙钛矿同质结模型,并利用气-液联合沉积法制备了钙钛矿同质结太阳电池。通过前驱体溶液浓度控制和退火温度调控,制备出了 n型掺杂的钙钛矿薄膜。然后用气相热蒸法将p型钙钛矿薄膜沉积在n型钙钛矿层上,制备出了具有整流特性的钙钛矿同质结。钙钛矿同质结两侧多数载流子的扩散建立了内建电场,其强度由钙钛矿材料的掺杂浓度决定。钙钛矿同质结具有光生伏特效应,可以驱动光生载流子的分离和定向传输,从而实现光电转换过程。通过气-液联合沉积法制备出的钙钛矿同质结太阳电池的光电转效率超过8%。钙钛矿同质结太阳电池摒弃传统的电子传输层和空穴传输层,简化了电池结构和工艺流程,有利于提升电池工作稳定性。（4）探究了钙钛矿同质结中掺杂缺陷迁移导致内建电场衰减的作用机制,利用苯乙基碘化胺（PEAI）抑制缺陷迁移,提升了同质结电池的工作稳定性。在钙钛矿同质结太阳电池中,掺杂缺陷的扩散补偿能够导致钙钛矿掺杂浓度降低,引起电池光电性能衰减。在钙钛矿薄膜中引入PEAI修饰材料,可以填充钙钛矿晶格中的空位,并与晶格原子形成离子键,有效抑制了钙钛矿中掺杂缺陷的扩散,在增大内建电场强度的同时,也提升了电池的稳定性。PEAI优化后的钙钛矿同质结太阳电池光电转换效率从8.6%提升至9.6%,经过1000小时的老化后,仍能保持原始效率的80%以上。通过PEAI抑制掺杂缺陷的扩散对提升钙钛矿同质结的光电效率和稳定性都具有重要作用。
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