【摘 要】
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该论文结合当前国内外Koch多相化反应合成羧酸和羧酸酯的是最新研究动态和趋势,首次制备了Cu(Ⅰ)/Hβ、Cu(Ⅰ)/HM和Cu(Ⅰ)/HY三种兼具金属羰基和固体酸中心的双功能催化剂,收
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该论文结合当前国内外Koch多相化反应合成羧酸和羧酸酯的是最新研究动态和趋势,首次制备了Cu(Ⅰ)/Hβ、Cu(Ⅰ)/HM和Cu(Ⅰ)/HY三种兼具金属羰基和固体酸中心的双功能催化剂,收率由该实验室已开发的Cu(Ⅰ)/HZSM-5催化剂的21.2﹪提高到47.3﹪;提出了用Cu<+>交换来调变和控制催化剂表面B酸和金属羰基两类活性中心数量的技术;证实在双功能催化剂中铜是以Cu(Ⅰ)物种存在,Cu(Ⅰ)是CO的活化中心、研究了酸性中心、金属羰基化活性中心的调变与其羰基化催化活性的关系,研究了酸浓度、酸强度、温度和金属含量等对催化剂活性的影响;根据一系列谨慎设计的实验研究了催化剂上两类活性中心的性质和作用机理,证实表面金属羰基配合物之间分别存在两组动态平衡,平衡移动时伴随着CO的吸收和释放,是羰基化反应可能的CO源.
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