二氧化碳加氢制烃的铁基催化剂制备研究

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催化二氧化碳(CO2)加氢合成高附加值的烃类化合物,不仅可以缓解化石燃料燃烧引起的大气CO2浓度攀升问题,同时又提供了一种合成清洁能源的新途径,具有很好的应用前景。本论文研究了CO2加氢制烃铁基催化剂的反应性能,分析了催化剂活性和C5+烃选择性的影响因素,得到的主要结果如下:1、采用湿固相研磨制备了FeSi基催化剂,随着Si含量的增加,催化剂晶粒尺寸减小,催化剂分散性能增大;根据催化剂的H2-TPR图谱,当催化剂Si含量增加,催化剂的还原难度加大;催化剂评价结果表明,随着SiO2的掺入量增加,催化剂对CO2的转化率下降,但C5+烃类产物选择性在Si含量为10%时达到最大38.6%。2、采用共沉淀法制备了FeSi基催化剂,研究结果表明,随着Si含量的增加,催化剂的结晶度下降;掺入SiO2不仅影响催化剂的还原性能和还原路径,同时影响催化剂的碳化性能;在Si含量为0时,催化剂的CO2加氢反应活性最高,掺入SiO2降低催化剂反应活性,但C5+烃类选择性呈现先上升后下降的趋势;在Si含量为3%时,催化剂对CO2转化率达到14.5%,C5+烃类产物选择性为19.8%;提高反应物H2/CO2摩尔比,有助于提高催化剂的催化活性。3、采用共沉淀法制备催化剂为母体,通过等体积浸渍法负载稀土金属助剂。稀土金属的添加改变了催化剂的表面结构,催化剂的比表面积减小,孔径增大,催化剂的CO2转化率上升,CO选择性减小,C5+选择性增加;此外,稀土金属的添加有助于提高催化剂的加氢性能。在相同负载量(M/Fe=1%,原子比)下,金属La是最佳稀土助剂选择,且La的最佳负载量为0.5%;在La添加量为0.5%,Si含量为3wt%时,催化剂表现出最高的反应活性和C5+选择性。
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