超快激光作用下双光子吸收方程及解的研究

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目前,国内外用来测量介质分子(或原子)双光子吸收(TPA)截面的方法可以概括为物理和化学两类方法。其中物理方法包括z-扫描技术和非线性透过率法(NLT)等;化学方法主要包括双光子诱导荧光法(TPIF)及双光子瞬态光谱法等。美国加州大学教授P. M. Rentzepis等对比了这两类方法后发现,对于标准荧光物Rhodamine等物质而言,由这两类方法确定出的分子TPA截面的值存在较大的差别,并且倾向于化学方法的结果。物理方法测量TPA截面是依据传统的非线性吸收方程。该方程中没有包含光强随时间变化的任何信息,对于入射光为高峰值功率的超快激光而言,其脉冲的时域变化特征从中无法得到体现。故由该方程得到的非线性透过率,对于不同脉冲激光的适用性值得进一步研究。鉴于近年来超快激光技术的飞速发展和广泛应用,研究其超快特性在双光子吸收方程和相应非线性透过率中的影响,特别是对于非荧光物质,将有助于更进一步客观揭示介质分子的双光子吸收特性。  本文从Maxwell方程出发,结合超快激光的瞬态特性,对非磁、非导电和无自由电荷的三阶非线性均匀介质系统,在忽略线性吸收和色散的影响下,推导并得到了一个针对超快激光作用的TPA非线性偏微分方程。以高斯脉冲激光为例,并根据高斯函数的特点,通过对该偏微分方程中的光强对时间的二阶微分项和一阶微分平方项与光强的平方成正比的近似,得到一个近似解。通过对该近似解中的脉宽进行分析,发现脉宽是随着激光的传播而展宽的。基于该近似解,进一步给出了与之相对应的非线性透过率表达式。结果显示:基于该近似解的非线性透过率,不仅与脉冲激光的峰值强度、样品的厚度、以及TPA系数有关,而且还与描述脉冲主要特性的物理量—半峰宽度以及激发光的频率有关。利用MATLAB软件重复出了Rhodamine等物质的非线性透过率实验曲线。根据近似解的非线性透过率,进一步数值拟合了这些物质的实验曲线。结果显示:基于超短脉冲瞬态特性的非线性透过率得出的介质TPA系数要大于传统非线性透过率参考公式给出的相应结果,并与双光子诱导荧光法确定出的相应结果定性吻合。
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