层状Si3N4基陶瓷材料的制备与性能研究

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Si3N4作为一种先进的结构陶瓷具有弯曲强度高、抗蠕变性能好和硬度高等优良的性能。然而,传统的氮化硅陶瓷由于断裂韧性差,导致热损容限低,可靠性差。受自然界中生物仿生结构的启发,本实验主要以Si C作为界面层,以Si3N4作为基体层,采用流延成型和热压烧结的方式制备出层状Si3N4/Si C陶瓷,研究了试样基本的力学性能、抗氧化性能和抗热震性能。采用流延法制备流延片,当浆料中粘结剂聚乙烯醇缩丁醛的含量为20 wt.%,增塑剂聚乙二醇的含量为5 wt.%,分散剂甘油的含量为2 wt.%,固含量为0.33 g/ml时制备出的基体层流延片表面光滑,无明显缺陷。对于Si C界面层流延片,最佳配比为:粘结剂和增塑剂含量分别为15 wt.%和10 wt.%,固含量为0.1 g/ml。根据界面层的配比不同,制备了两种层状Si3N4/Si C陶瓷,为LSN-1(界面层的配比为Si C-20 vol.%Si3N4)和LSN-2(界面层的配比为Si C-20 vol.%Zr B2)。LSN-1基体层和界面层厚度分别为250μm和30μm,LSN-2为300μm和40μm。LSN-1、LSN-2和SN的相对密度分别为98.4%、99.1%和99.4%。LSN-1、LSN-2和SN的弯曲强度分别365 MPa、371 MPa和706 MPa,界面层较厚且存在一定的孔洞,使层状试样整体的致密性降低,因而强度降低。层状LSN-1、LSN-2陶瓷的断裂韧性分别13.3MPa·m1/2和11.6 MPa·m1/2,分别比单相SN陶瓷提高了48.8%和41.3%,韧性的提高是由于试样断裂时,裂纹发生了偏转,延长了扩展路径,增加了断裂功。同时层状试样明显上升的R-曲线行为,使安全性和可靠性得到提高。层状LSN-1和单相SN试样在1300°C的氧化增重量随氧化时间增加而增加,氧化时间为5 h,LSN-1和SN的氧化增重量分别为0.957 mg/cm2和0.762 mg/cm2,整体增重量较少。当氧化时间为0.5 h,LSN-1弯曲强度和断裂韧性分别为385 MPa和13.9MPa·m1/2,分别提高了4.7%和5.1%,这是由于生成Si O2玻璃相,形成了保护膜,愈合了表面裂纹。当氧化时间为5 h,试样的弯曲强度和韧性相比室温分别下降了24.2%和39.8%,是因为表面生成许多裂纹和气孔,容易使应力集中,从而使力学性能下降。层状LSN-1和单相SN陶瓷残余强度随热震温差的增加,整体呈现下降的趋势。在400°C和800°C的热震温差下,LSN-1和SN的表面没有明显的孔洞和缺陷存在,看不到明显氧化的痕迹,残余强度保持率分别在80%和65%以上。当热震温差为1000°C时,LSN-1依然保持较好的残余强度,是由于试样本身存在孔洞,消除了应力集中。
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