化石能源的开发与利用,导致大气中CO2的含量不断增加。CO2是温室气体的主要组成部分,对人类健康和社会发展产生了极大的威胁。将大气中的CO2高效转化为可利用的燃料和化学品是实现碳中和的有效路径之一。CO2具有很高的热力学稳定性,需要大量的能量输入才能断裂C=O键。同时,CO2还原反应是多个电子的转移过程,反应动力学缓慢,需要在反应过程中加入催化剂,才能有效的降低CO2反应的活化势垒。目前,CO2转化的能量仍主要来源于化石能源,其会引起更多的CO2的排放,不能从根本上解决CO2排放的问题。因此,利用可再生能源在温和条件下实现高效的CO2催化转化是目前学术界面临的巨大挑战。机械能是一种常见的可再生能源,其具有潜力作为CO2转化的能量来源。摩擦纳米发电机作为一种新型的机械能收集装置,具有高电压的特性。本论文利用摩擦纳米发电机驱动的摩擦电等离子体,产生高能电子注入到CO2的LUMO能级,可以直接形成CO2-高活性物种,并且将其与催化剂结合,调节催化剂表面的氧空位浓度,提高机械能驱动的催化体系的活性和能量效率。本论文的研究内容主要包括以下两个部分:1.构建摩擦电等离子体耦合催化剂催化转化CO2的体系:将摩擦纳米发电机驱动的摩擦电等离子体与氧化物催化剂相结合,解决了半导体材料与CO2之间电子转移难的问题。采用自旋捕获EPR技术,验证了摩擦电等离子体可以活化CO2产生CO2-活性物质。对部分氧化物催化剂进行了筛选。其中,摩擦电等离子体与催化剂In2O3结合时具有较为理想的催化活性。在放电距离为0.6 mm时,其活性达到0.16 mmol·g-1·h-1,能量效率为8.76%,远高于单独的摩擦电等离子体的催化活性。2.催化剂表面氧空位浓度对CO2催化还原活性影响的研究:以In2O3为反应模型,使用高温氧化还原的方法对In2O3催化剂进行处理,得到三种氧空位浓度不同的In2O3催化剂,分别为H2-In2O3、Bulk In2O3及Air-In2O3。XRD测试结果显示,处理前后In2O3的晶体结构保持不变。SEM和TEM测试表明该处理前后In2O3催化剂的形貌与粒径没有产生明显的变化。EPR、XPS、PL、UV等表征显示,相对于未处理的In2O3,H2条件下处理的In2O3催化剂具有较高的氧空位浓度,而使用Air条件下处理的In2O3催化剂的氧空位浓度则呈现下降的趋势。随后,对氧空位浓度调节前后的In2O3催化剂在不同放电距离下的催化活性进行测试,在放电距离为0.6 mm时,氧空位浓度更高的H2-In2O3催化剂的CO2催化活性最佳,达到0.20 mmol·g-1·h-1,能量效率达到10.8%。同位素示踪实验表明,产物中的C元素和O元素,均来源于反应气体CO2。反应时间长为25 h的循环实验表明H2-In2O3能够保持良好的催化活性稳定性。表征测试显示循环反应前后没有对H2-In2O3催化剂产生明显的影响。理论计算表明氧空位浓度更高的催化剂,能够在导带和价带能级之间形成新的能级,更利于CO2-离子的吸附,并且显著的降低CO2-在催化剂表面分解的势垒。在本工作中,我们构建了新型的摩擦纳米发电机驱动的摩擦电等离子体耦合催化剂还原CO2的催化体系。同时,研究了催化剂表面氧空位在该催化体系中作用的相关机理,为后期的CO2催化转化反应提供了新的研究思路。