【摘 要】
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在分子间相互作用问题的理论研究中,CCSD(T)/CBS方法虽然能够为我们提供精确的计算结果,但是由于其计算量正比于O2N7(O为占据轨道数目,N为基函数数目),在50个原子以上的体系中这种方法的计算非常困难。在2013年Frank Neese研究组提出了基于域的定域化自然轨道(DLPNO)近似[C.Riplinger,Frank Neesea.J.Chem.Phys.138,034106(201
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在分子间相互作用问题的理论研究中,CCSD（T）/CBS方法虽然能够为我们提供精确的计算结果,但是由于其计算量正比于O2N7（O为占据轨道数目,N为基函数数目）,在50个原子以上的体系中这种方法的计算非常困难。在2013年Frank Neese研究组提出了基于域的定域化自然轨道（DLPNO）近似[C.Riplinger,Frank Neesea.J.Chem.Phys.138,034106（2013）],并在此基础上发展了DLPNO-CCSD（T）和DLPNO-MP2等方法。但是,近年来大量研究表明,DLPNO-CCSD（T）直接应用于分子间相互作用能计算结果并不理想[75-77]。我们在DLPNO-CCSD（T）/CBS外推法的高级相关能校正项HLC计算中,巧妙地使用DLPNO-CCSD（T）与DLPNO-MP2能量之差,有效地抵消DLPNO近似误差,在Tight PNO,Normal PNO和Loose PNO三种DLPNO近似精度控制组合中,选择Tight PNO是分子间相互作用能计算的最低标准,并保持DLPNO-CCSD（T）和DLPNO-MP2计算中截断参数的一致性,提出了HLC高级项DLPNO误差相消的DLPNO-CCSD（T）/CBS方法。还进一步研究了DLPNO-CCSD（T）三重激发T0和T1两种计算方案的精度和效率问题。我们使用了C.David Sherrill研究组用于评估计算方法的基准集组合S22,HSG,HBC6和NBC10对我们建议的DLPNO-CCSD（T）/CBS方法的计算精度进行了测试,结果表明,与标准的CCSD（T）/CBS方法相比较,DLPNO-CCSD（T0）/CBS的均方根偏差rmsd为0.11 kcal/mol,最大误差max为0.37 kcal/mol。本文为DLPNO-CCSD（T）应用于分子间相互作用能的精确计算提供了一种有效的计算方法,对于中大型体系分子间相互作用问题研究具有十分重要的意义。
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