近年来，随着导热高分子材料应用领域的不断拓宽，国内外有关提高高分子热导率的研究报道不断增多。由于高分子属于不良热导体，因此目前主要以添加高导热的填料来提高其热导率。本文开展了以高导热的石墨为填料提高高分子树脂导热性能的研究。采用浆料浇注法制备石墨/环氧树脂导热复合材料，考察了石墨质量分数、粒径及粗细颗粒级配、炭黑添加量、硅烷偶联剂等对复合材料导热性能和力学性能影响。研究表明，随着石墨质量分数的增加，石墨/环氧树脂导热复合材料热导率增大，抗压强度先增大后减小；随着石墨粒径的增大，复合材料的热导率先减小后增大，而抗压强度先增大后减小；粒径≤23μm的石墨质量分数为15%时，复合材料具有最佳的导热性能；随着炭黑添加量的增加，石墨/环氧树脂复合材料的热导率和抗压强度均先增大后减小；偶联剂能有效提高石墨/环氧树脂基导热复合材料导热性能和力学性能，硅烷偶联剂添加量为1.5%时，效果最佳。采用模压成型工艺制备石墨/酚醛树脂导热复合材料，考察了石墨质量分数、粒径及粗细颗粒配比、炭黑添加量、成型压力和固化升温制度对复合材料性能的影响。研究表明，随着石墨质量分数的增加，石墨/酚醛树脂复合材料的热导率增大，电导率先增大后减小，抗压强度减小；随着石墨粒径的增大，石墨/酚醛树脂复合材料的热导率和电导率均先增加后减少，抗压强度减小；适量的添加小粒径石墨颗粒不仅能够提高石墨/酚醛树脂复合材料的热导率和电导率，还能增大其抗压强度，但是过多地添加小粒径石墨颗粒，反而会降低复合材料的导热导电性能；随着添加炭黑量的增加，复合材料的热导率、电导率和抗压强度均先增大后减小；工艺条件对石墨/酚醛树脂复合材料性能有明显影响，随着成型压力的增大，复合材料的热导率和抗压强度增大，电导率先增大后减小。适当延长固化反应较剧烈阶段的时间，有利于挥发物的完全排出和固化反应完全进行，提高复合材料的导热性能。在上述工作的基础上，通过对石墨/树脂导热复合材料热导率实测值与Maxwell-Eucken、Baschirow-Selenew（以下简称B-S）和Hatta模型预测值的对比分析，探讨了石墨/树脂导热复合材料的导热机制。理论模型预测值与实测值对比表明，石墨质量分数较少时，Maxwell模型能很好地预测石墨/环氧树脂复合材料的热导率，石墨质量分数较多时，实测值大于Maxwell模型预测值。以片状天然鳞片石墨作填料制备的石墨/环氧树脂复合材料，热导率的实测值小于Hatta理论模型平面方向的预测值但大于厚度方向的预测值，且其对环氧树脂导热性能的改善能力强于球形石墨；石墨/酚醛树脂导热复合材料的热导率实测值大于Maxwell模型预测值，但接近于Hatta模型平面方向的预测值，表明石墨片层方向在成型压力作用下主要平铺在基体树脂中，表现出较好的导热性能。