纳米尺度结构中材料所呈现出的崭新特性已经成为当今凝聚态物理和量子化学研究的前沿方向之一，纳米结构的诸如对外场响应、光-电能量转换和载流子输运等与电子激发态密切相关的非平衡态特性更是日益引起研究者的关注。当含时外场较弱且随时间变化较缓慢时，可使用绝热近似下的微扰论求解系统的非平衡态动力学过程，而对于其他不适用微扰论的情况，必须采用完全非绝热的量子力学理论。现今的非平衡态量子力学计算方法的瓶颈在于其耗费计算时间极长。一方面，对于数百原子构成的系统，精确的非绝热量子从头算方法的计算复杂度远远高于绝热方法，例如应用最为广泛的实时含时密度泛函理论（RT-TDDFT），其可用时间步长仅为绝热近似分子动力学(BO-MD)的数千至数万分之一;另一方面，对于原子数量在百万级别的纳米电子器件，不依赖经典或半经典近似的非平衡态量子力学计算方法数量极少，其效率也远非理想。本论文的研究目的即在于提出适用于纳米尺寸系统非平衡态研究的高效的量子力学计算理论，在此基础上，我们利用新方法计算和探讨了数种纳米结构的非平衡态特性。我们相信本论文的成果将推动纳米结构非平衡态研究的进展，为未来新型材料和结构的设计及应用提供理论上的依据。本文的主要研究内容如下:　　1.我们提出了基于RT-TDDFT的哈密顿量线性变化(LTDH)模型，将传统RT-TDDFT的计算效率提升了约102～103倍，从而使大量皮秒级非平衡动力学过程的精确第一性原理计算变为可能。基于这一模型，我们在不同纳米结构系统中做了数种检验和比较计算，我们的计算结果显示LTDH模型具有非常高的精度，所给出的体系动力学性质也与绝热近似下的计算结果有着显著的不同。　　2.我们提出了一种基于体带布洛赫函数线性组合理论(LCBB)的微扰论方法，可以有效模拟含百万原子的半导体带间隧穿场效应晶体管（TFET）的电流特性，计算效率为传统紧束缚格林函数方法(TB-NEGF)的约102倍。通过对InAs同质结双栅TFET隧穿特性的计算，我们检验了此方法的精确性，在此基础上我们又初步探寻了合金和异质结结构对TFET性能的影响、以及TFET沟道厚度对TFET性能的调制作用。