量子点发光二极管(QLEDs)的空穴传输层优化及无机QLEDs制备

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量子点发光二极管(QLED)采用量子点材料作为发光层,应用到有机或聚合物电致发光器件中,是一种新型的电致发光器件。同时,较有机发光二极管(OLED)相比,QLED具备制备工艺简单、色纯度高、稳定性好、波长可调等优点,被认为是新一代发光二极管器件。QLED器件结构中通常采用有机无机层混合形式,其发光性能十分优异,亮度超过105 cd/m2,外量子效率(EQE)超过20%。然而,此类QLED器件中空穴注入层(HIL)和空穴传输层(HTL)采用的是有机材料(如PEDOT:PSS、PVK等)。与无机材料相比,其热稳定性较差,空穴传输率比无机材料低且易吸收空气中的水氧,导致电光性能下降及寿命衰减。因此,需要开发能带合适且性能稳定的无机材料作为空穴传输层,比如NiO、Mo O3和WO3等。本论文主要基于Cd Se/Zn S量子点(QD)制备的QLED器件。针对单层PVK空穴传输率较低和poly-TPD能级不匹配的问题,本论文通过采用双层空穴传输层(poly-TPD+PVK)结构,减小阳极至QD间的能级势垒差,提升器件的亮度和效率性能。针对有机材料稳定性较差的问题,本论文通过化学法合成NiO纳米颗粒,制备作为空穴传输层并对其进行了表面修饰,应用于全无机QLED器件中,有效提升了全无机器件的亮度、效率和寿命。具体研究成果总结如下:(1)设计并制备双层HTL-QLED器件,优化空穴传输率和能带结构,提升器件性能。研究发现,此种器件最大亮度可达50030 cd/m2,最大电流效率和功率效率分别为23.8 cd/A和15.7 lm/W,相比于单层HTL器件,EQE效率提升了10%以上,为全无机QLED器件提供了参比样本。(2)通过一次性化学注入法合成NiO纳米颗粒,并采用旋涂的方式制备NiO薄膜。由于NiO薄膜会引起器件的激子猝灭,因此本论文提出采用11-巯基十一烷基酸(MUA)对薄膜表面进行修饰。研究发现,当采用MUA修饰时,NiO薄膜表面粗糙度(Rq)从2.98 nm减小到1.56 nm,旋涂QDs后Rq值从2.37 nm减小到1.37 nm,有效的提高了薄膜平整度。基于此改进后,全无机QLED器件性能得到较大提升,亮度、电流效率和EQE值分别是表面未经修饰器件的10.6倍、5.4倍和2.7倍。在亮度为100 cd/m2时,表面经修饰器件的寿命达到6350 h,是未经修饰器件的22倍。(3)通过改变NiO纳米颗粒浓度和表面修饰剂材料,优化全无机QLED器件性能。研究发现,当采用3-巯基丙酸(MPA(3C))作为表面修饰剂时,NiO浓度为12.5mg/ml时,最大亮度和电流效率分别为2931 cd/m2和0.17 cd/A。当以MUA(11C)作为表面修饰剂时,NiO浓度为5 mg/ml时,最大亮度和电流效率分别为7785 cd/m2和5.44 cd/A。因而证明,当修饰剂材料碳链长度增长时,器件性能随之增加。相比于MPA修饰剂,采用MUA修饰后器件亮度和电流效率分别提升3.5倍和29倍,开启电压减小了0.6 V。
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