【摘 要】
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碳点作为一种新型的零维碳纳米材料,由于其独特的光致发光特性引起了人们的广泛关注。目前,已经有很多研究报道了基于碳点的室温余辉发光及其在光学防伪和信息保护、温度/离子传感、生物成像等领域的巨大应用前景。但是到目前为止,碳点的余辉发光机理还未非常明确。碳点余辉还存在着通用构建策略缺乏、寿命不长、量子效率不高、余辉性能单一等问题。因此,在本工作中,我们将总结碳点余辉的构建方法以及对应的余辉产生的原因。开
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碳点作为一种新型的零维碳纳米材料,由于其独特的光致发光特性引起了人们的广泛关注。目前,已经有很多研究报道了基于碳点的室温余辉发光及其在光学防伪和信息保护、温度/离子传感、生物成像等领域的巨大应用前景。但是到目前为止,碳点的余辉发光机理还未非常明确。碳点余辉还存在着通用构建策略缺乏、寿命不长、量子效率不高、余辉性能单一等问题。因此,在本工作中,我们将总结碳点余辉的构建方法以及对应的余辉产生的原因。开展通用构建策略的设计,以及具有超长寿命、高量子效率、超高稳定性室温磷光材料的制备,并对其发光机理进行了深入研究。同时,我们还开展了具有温度响应型双模余辉发光材料的制备和多功能应用研究。相关研究的概要如下:(1)总结了碳点实现余辉发射的起源,不同构造形式及其对应机理的最新进展。近年来,人们越来越关注碳点的余辉发光性能,尤其是室温磷光和延迟荧光,并且进行了很多尝试来构建基于碳点的复合材料。由于构建方法的不同,其不同的发光机理也会产生不同的发光性质。这里简单总结了构建形式与余辉特性之间的关系,以及余辉产生的机理。(2)采用了来源广泛、价廉易得的生物质废弃物谷壳作为原材料,设计了一种通用策略,将其转化为碳点/二氧化硅室温磷光材料。该材料具有超长磷光寿命、超高量子效率和对抗各种溶剂猝灭的高稳定性。包覆在碳点外面的二氧化硅网络结构除了固定碳点并将其与环境中的猝灭剂隔离,还对封装在内部的碳点施加多重相互作用。硅氧网络与碳点之间形成共价键作用,同时,硅氧网络中的纳米限域空间对碳点施加了高效的限域效应,从而有效地稳定碳点的三重态和抑制非辐射跃迁,实现了高效的磷光发射。硅氧网络的化学稳定性和保护作用使得复合材料的磷光能抵抗各种酸、碱、氧化剂和有机极性溶剂的猝灭作用,表现出极高的稳定性。利用这种高效且稳定的磷光发射,该材料有望用于各种恶劣环境中的防伪和信息保护。(3)在体系中引入乙二胺作为氮源,合成了具有温度响应型双模余辉发光的氮掺杂碳点/二氧化硅复合材料。该材料显示出独特的余辉发光性质,在室温及低温下,表现出绿色磷光发射,而在高温下,表现为蓝色的延迟荧光发射。这种新型的温度响应余辉特性可以根据温度变化,实现磷光和延迟荧光间的互相转变。因此,通过简单的温度控制,可以方便地调节磷光和延迟荧光比值的自由转换和余辉颜色的变化。基于这一独特的温度响应余辉特性及其高度热、化学稳定性,探讨了该复合材料在快速指纹检测、温度传感、特别是温度响应型高级多色防伪和加密等领域的多功能应用。
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